Pressure-induced liquid-liquid transition in a family of ionic materials.
Pressure-induced liquid-liquid transition in a family of ionic materials.
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DOI：
10.1038/s41467-022-29021-0
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发表时间：
2022-03-15
影响因子：
16.6
通讯作者：
Paluch M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wojnarowska Z;Cheng S;Yao B;Swadzba-Kwasny M;McLaughlin S;McGrogan A;Delavoux Y;Paluch M
单组分材料的两个无序相之间的液-液转变（LLT）仍然是最有趣的物理现象之一。在这里，我们报道了一系列含有三己基（十四烷基）磷离子[P666,14]+和不同大小和形状的阴离子的离子液体中的一阶LLT，提供了对控制LLT的结构-性质关系的见解。除了量热证明外，我们还报道了离子动力学在LLT期间表现出异常行为，即电导率弛豫时间（τσ）显着延长，并且它们的分布变得更宽。这种特殊的行为是由等压冷却和等温压缩引起的，对于给定的系统τσ（TLL，PLL）为常数。后一种观察证明了LLT，类似于液-玻璃跃迁，具有等时性。最后，使用克劳修斯-克拉珀龙方程估计了LLT特定体积中的不连续幅度。一些分子体系已经报道了液-液转变（LLTs），但在高压条件下很难观察到。在这里，作者报告和表征了一系列含有三己基（十四烷基）磷阳离子和不同大小和形状的阴离子的离子液体中的一阶LLT，使用量热和介电测量。
Liquid−liquid transition (LLT) between two disordered phases of single-component material remains one of the most intriguing physical phenomena. Here, we report a first-order LLT in a series of ionic liquids containing trihexyl(tetradecyl)phosphonium cation [P666,14]+ and anions of different sizes and shapes, providing an insight into the structure-property relationships governing LLT. In addition to calorimetric proof of LLT, we report that ion dynamics exhibit anomalous behavior during the LLT, i.e., the conductivity relaxation times (τσ) are dramatically elongated, and their distribution becomes broader. This peculiar behavior is induced by isobaric cooling and isothermal compression, with the τσ(TLL,PLL) constant for a given system. The latter observation proves that LLT, in analogy to liquid-glass transition, has an isochronal character. Finally, the magnitude of discontinuity in a specific volume at LLT was estimated using the Clausius-Clapeyron equation. Liquid−liquid transitions (LLTs) have been reported for some molecular systems but are difficult to observe under high pressure conditions. Here the authors report and characterize a first-order LLT in a series of ionic liquids containing the trihexyl(tetradecyl)phosphonium cation and anions of different sizes and shapes, using calorimetric and dielectric measurements.
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