A solid-to-solid metallic conversion electrochemistry toward 91% zinc utilization for sustainable aqueous batteries.
A solid-to-solid metallic conversion electrochemistry toward 91% zinc utilization for sustainable aqueous batteries.
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DOI：
10.1126/sciadv.abp8960
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发表时间：
2022-10-14
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13.6
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中科院分区：
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--
作者：
在重复的固-液（StoL）镀覆和液-固（LtoS）剥离过程中，金属离子（Mn+）的扩散限制聚集（DLA）加剧了金属阳极的致命枝晶生长。在这里，我们报告了一种新的固体到固体（StoS）转换电化学抑制枝晶，提高金属的利用率。在这种StoS策略中，已在电极/电解质界面处发现了难溶碳酸盐（锌或铜）与其相应金属之间的可逆转化反应。分子动力学模拟证实了具有加速阴离子传输的StoS过程的优越性，其消除了传统LtoS/StoS过程中的DLA和树枝状晶体。作为概念证明，2 ZnCO 3·3 Zn（OH）2表现出约100%的高锌利用率。在不对称电池中为95.7%，在2ZnCO_3·3 Zn（OH）_2中为91.3||镍基全电池，2000次循环后容量保持率为80%。此外，所设计的1-Ah袋式电池装置可以稳定地运行500次循环，提供令人满意的135 Wh kg−1的总能量密度。通过固-固金属转化电化学实现了91%的锌利用率。
The diffusion-limited aggregation (DLA) of metal ion (Mn+) during the repeated solid-to-liquid (StoL) plating and liquid-to-solid (LtoS) stripping processes intensifies fatal dendrite growth of the metallic anodes. Here, we report a new solid-to-solid (StoS) conversion electrochemistry to inhibit dendrites and improve the utilization ratio of metals. In this StoS strategy, reversible conversion reactions between sparingly soluble carbonates (Zn or Cu) and their corresponding metals have been identified at the electrode/electrolyte interface. Molecular dynamics simulations confirm the superiority of the StoS process with accelerated anion transport, which eliminates the DLA and dendrites in the conventional LtoS/StoL processes. As proof of concept, 2ZnCO3·3Zn(OH)2 exhibits a high zinc utilization of ca. 95.7% in the asymmetry cell and 91.3% in a 2ZnCO3·3Zn(OH)2 || Ni-based full cell with 80% capacity retention over 2000 cycles. Furthermore, the designed 1-Ah pouch cell device can operate stably with 500 cycles, delivering a satisfactory total energy density of 135 Wh kg−1. A 91% zinc utilization is achieved via solid-to-solid metallic conversion electrochemistry.
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