The Atomic scale structure of liquid metal-electrolyte interfaces.
The Atomic scale structure of liquid metal-electrolyte interfaces.
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液态金属-电解质界面的原子尺度结构
DOI：
10.1039/c6nr01571a
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
6.7
通讯作者：
O.M. Magnussen
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
B.M. Murphy;S. Festersen;O.M. Magnussen
不混溶液体之间的电化学界面最近重新引起人们的兴趣，既是为了获得基本的见解，也是为了在纳米材料合成中的应用。在这篇专题文章中，我们证明了现在可以通过基于原位同步加速器的 X 射线散射技术来探索这些以前难以接近的界面的原子尺度结构。对原型电化学系统（纯氯化钠溶液中的液态汞电极）的示例性研究表明，液态金属由明确定义的原子层终止。这种分层在 0.5 nm 的长度尺度上衰减到 Hg 块体中，并表现出与电势和温度相关的行为，这可以通过电毛细管效应和电极上电子电荷分布的贡献来解释。在针对 PbFBr 电化学沉积进行的纳米材料生长的类似研究中，发现了复杂的成核和生长行为，涉及 3D 晶体生长之前的晶体前体层。原位 X 射线散射测量提供了纳米级薄膜形成过程的详细数据。
Electrochemical interfaces between immiscible liquids have lately received renewed interest, both for gaining fundamental insight as well as for applications in nanomaterial synthesis. In this feature article we demonstrate that the atomic scale structure of these previously inaccessible interfaces nowadays can be explored by in situ synchrotron based X-ray scattering techniques. Exemplary studies of a prototypical electrochemical system – a liquid mercury electrode in pure NaCl solution – reveal that the liquid metal is terminated by a well-defined atomic layer. This layering decays on length scales of 0.5 nm into the Hg bulk and displays a potential and temperature dependent behaviour that can be explained by electrocapillary effects and contributions of the electronic charge distribution on the electrode. In similar studies of nanomaterial growth, performed for the electrochemical deposition of PbFBr, a complex nucleation and growth behaviour is found, involving a crystalline precursor layer prior to the 3D crystal growth. Operando X-ray scattering measurements provide detailed data on the processes of nanoscale film formation.
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