Au Nanoparticle Enhancement of Plasma-Driven Methane Conversion into Higher Order Hydrocarbons via Hot Electrons
Au Nanoparticle Enhancement of Plasma-Driven Methane Conversion into Higher Order Hydrocarbons via Hot Electrons
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金纳米粒子通过热电子增强等离子体驱动的甲烷转化为高阶碳氢化合物
DOI：
10.1021/acsanm.0c02912
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发表时间：
2020
影响因子：
5.9
通讯作者：
Cronin, Stephen B.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao, Bofan;Aravind, Indu;Yang, Sisi;Wang, Yu;Li, Ruoxi;Cronin, Stephen B.
我们证明了超过50倍的增强甲烷的上转换为更高阶的碳氢化合物放电纳秒脉冲等离子体横跨Au纳米粒子。这里，增强是由于纳米颗粒提供的局部场增强而发生的。脉冲等离子体的瞬态性质使得这些精细的纳米颗粒的结构能够在等离子体放电期间通过产生低温等离子体而得以保留。等离子体发射光谱显示了C2 Swan带的签名，有和没有这些纳米粒子的存在。质谱分析表明，在等离子体放电条件下，甲烷转化为具有代表分子量为35-45、45-60和60-70 amu的物质的不同组峰的高级烃，分别对应于C3、C4和C5物质。静电模拟表明，在纳米颗粒表面产生3-4倍的场增强。电场强度和等离子体形成之间的指数关系导致负责驱动甲烷上转换过程的高反应性等离子体引发的自由基物种增加50倍。这种上转换对于包括减轻温室气体排放和改善天然气燃烧的若干应用是重要的。
We demonstrate a more than 50-fold enhancement in the upconversion of methane to higher order hydrocarbons by discharging a nanosecond-pulsed plasma across Au nanoparticles. Here, the enhancement occurs as a result of the local field enhancement provided by the nanoparticles. The transient nature of the pulsed plasma enables the structure of these delicate nanoparticles to be preserved during the plasma discharge by producing a low-temperature plasma. Plasma emission spectroscopy shows signatures of the C2Swan bands with and without the presence of these nanoparticles. Mass spectrometry demonstrates that methane is converted into higher order hydrocarbons with different groups of peaks representing species with molecular masses of 35–45, 45–60, and 60–70 amu, corresponding to C3, C4, and C5species, respectively, under plasma discharge conditions. Electrostatic simulations show that a 3–4× enhancement in the field is produced at the nanoparticle surfaces. The exponential relation between electric field strength and plasma formation gives rise to a 50× increase in highly reactive, plasma-initiated radical species that are responsible for driving the methane upconversion process. This upconversion is important for several applications including mitigation of greenhouse emissions and improving the combustion of natural gas.
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影响因子：
8.6
作者：
K. Kneipp;H. Kneipp;P. Corio;S. Brown;K. Shafer;J. Motz;L. Perelman;E. Hanlon;A. Marucci
通讯作者：
K. Kneipp;H. Kneipp;P. Corio;S. Brown;K. Shafer;J. Motz;L. Perelman;E. Hanlon;A. Marucci
影响因子：
1.5
作者：
Fei Wang;Jian-bang Liu;J. Sinibaldi;C. Brophy;A. Kuthi;Chunqi Jiang;P. Ronney;Martin A. Gundersen
通讯作者：
Fei Wang;Jian-bang Liu;J. Sinibaldi;C. Brophy;A. Kuthi;Chunqi Jiang;P. Ronney;Martin A. Gundersen
等离子体中的随机过程
影响因子：
3.6
作者：
A. Piel
通讯作者：
A. Piel
不连续金属薄膜中的电子过程
影响因子：
2.1
作者：
P. Borziak;Y. Kulyupin;P. Tomchuk
通讯作者：
P. Tomchuk
甲烷的热耦合
DOI：
10.1016/s0167-2991(08)60120-2
发表时间：
1991
期刊：
Studies in Surface Science and Catalysis
影响因子：
--
作者：
O. A. Rokstad;O. Olsvik;A. Holmen
通讯作者：
A. Holmen