Promoting the selective catalytic oxidation of diethylamine over MnOx/ZSM-5 by surface acid centers
Promoting the selective catalytic oxidation of diethylamine over MnOx/ZSM-5 by surface acid centers
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表面酸中心促进二乙胺在MnOx/ZSM-5上的选择性催化氧化
DOI：
10.1016/j.apsusc.2020.146348
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发表时间：
2020-08
影响因子：
6.7
通讯作者：
Luo Mengfei
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lu Ying;Hu Caihong;Zhang Wenxia;Jin Zhunian;Leng Xingyue;Wang Yuejuan;Chen Jian;Luo Mengfei
在此，我们展示了在MnOx/ZSM-5催化剂上二乙胺选择性催化氧化为N-2。结果表明，随着Mn负载量的增加，MnOx/ZSM-5催化剂的二乙胺氧化活性提高，但在420 ℃时N-2选择性明显下降。MnOx/ZSM-5（360）催化剂对二乙胺的氧化活性高于Mn负载量相同的MnOx/ZSM-5（18）催化剂，这与MnOx物种在ZSM-5（360）载体表面容易还原富集有关。然而，除了弱酸中心之外还含有中等和强表面酸中心的MnOx/ZSM-5（18）催化剂比仅具有弱表面酸中心的MnOx/ZSM-5（360）催化剂给出显著更高的N-2选择性。20 MnO（x）/ZSM-5（18）催化剂具有较高的二乙胺氧化活性和N-2选择性，其中二乙胺转化率为98%的最低反应温度（T98）为240 ℃，420 ℃时N-2选择性超过95.5%。此外，20 MnO（x）/ZSM-5（18）催化剂显示出比20 MnO（x）/ZSM-5（360）催化剂（Δ T = 80 ℃）更宽的温度窗口（Δ T = 180 ℃），其中N-2选择性超过95%。结果表明，表面易还原的MnOx物种有利于二乙胺的氧化，中强表面酸中心贝内二乙胺的活化和N-2的生成.
Herein, we demonstrated the selective catalytic oxidation of diethylamine to N-2 over MnOx/ZSM-5 catalysts. It was found that oxidation activity of diethylamine over MnOx/ZSM-5 catalysts increased when the loading of Mn increased, but the N-2 selectivity decreased at 420 degrees C obviously. MnO x /ZSM-5(360) catalysts showed higher oxidation activity of diethylamine than MnOx/ZSM-5(18) catalysts with equivalent Mn loading, which was as- cribed to the presence of MnO x species easily reduced and enriched on ZSM-5(360) support surface. However, MnOx/ZSM-5(18) catalysts containing moderate and strong surface acid centers in addition to the weak acid centers gave signi ficantly higher N-2 selectivity than MnOx/ZSM-5(360) catalysts possessing only weak surface acid centers. 20MnO(x)/ZSM-5(18) catalyst had relatively high oxidation activity of diethylamine and N-2 se- lectivity, of which the lowest reaction temperature for diethylamine conversion at 98% (T 98 ) is 240 degrees C and the N-2 selectivity is exceeding 95.5% at 420 degrees C. Furthermore, 20MnO(x)/ZSM-5(18) catalyst showed wider temperature window (Delta T = 180 degrees C) with N-2 selectivity over 95% than 20MnO(x)/ZSM-5(360) catalyst (Delta T = 80 degrees C). It can be concluded that the easily reduced and surface enriched MnOx species are favorable for the oxidation of die- thylamine, the moderate and strong surface acid centers are bene ficial to activation of diethylamine and the generation of N-2 .
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DOI：
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发表时间：
1991-04
影响因子：
2.7
作者：
D. R. van der Vaart;W. M. Vatvuk;A. H. Wehe
通讯作者：
D. R. van der Vaart;W. M. Vatvuk;A. H. Wehe