A promiscuous cytochrome P450 aromatic O-demethylase for lignin bioconversion.
A promiscuous cytochrome P450 aromatic O-demethylase for lignin bioconversion.
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DOI：
10.1038/s41467-018-04878-2
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发表时间：
2018-06-27
影响因子：
16.6
通讯作者：
McGeehan JE
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Mallinson SJB;Machovina MM;Silveira RL;Garcia-Borràs M;Gallup N;Johnson CW;Allen MD;Skaf MS;Crowley MF;Neidle EL;Houk KN;Beckham GT;DuBois JL;McGeehan JE
微生物芳香族催化剂提供了一种有前途的方法，将木质素，一种巨大的可再生碳源，转化为有用的产品。芳基-O-去甲基化是最终分解代谢松柏基和芥子基木质素衍生的芳香族化合物的必要生化反应，并且通常是天然和工程化生物转化途径的关键瓶颈。在这里，我们报告了一个混杂的P450芳基-O-脱甲基酶，由细胞色素P450蛋白从家庭CYP 255 A（GCoA）和三个结构域的还原酶（GcoB），共同代表一个新的双组分P450类的全面表征。虽然最初被描述为转化愈创木酚邻苯二酚，我们表明，该系统有效地去甲基愈创木酚和各种各样的木质素相关的单体。结构，生物化学和计算研究这种新的双组分系统阐明了其广泛的底物特异性的机制，提出了它作为一个新的工具，在生物木质素转化的关键步骤。木质素衍生的芳族化合物的分解代谢需要芳基-O-脱甲基化步骤。在这里，作者介绍了GCoA和GcoB的结构，GCoA和GcoB是一种催化芳基-O-去甲基化的细胞色素P450还原酶对，并表明GCoA显示出广泛的底物特异性，这对生物技术应用很有意义。
Microbial aromatic catabolism offers a promising approach to convert lignin, a vast source of renewable carbon, into useful products. Aryl-O-demethylation is an essential biochemical reaction to ultimately catabolize coniferyl and sinapyl lignin-derived aromatic compounds, and is often a key bottleneck for both native and engineered bioconversion pathways. Here, we report the comprehensive characterization of a promiscuous P450 aryl-O-demethylase, consisting of a cytochrome P450 protein from the family CYP255A (GcoA) and a three-domain reductase (GcoB) that together represent a new two-component P450 class. Though originally described as converting guaiacol to catechol, we show that this system efficiently demethylates both guaiacol and an unexpectedly wide variety of lignin-relevant monomers. Structural, biochemical, and computational studies of this novel two-component system elucidate the mechanism of its broad substrate specificity, presenting it as a new tool for a critical step in biological lignin conversion. Catabolizing lignin-derived aromatic compounds requires an aryl-O-demethylation step. Here the authors present the structures of GcoA and GcoB, a cytochrome P450-reductase pair that catalyzes aryl-O-demethylations and show that GcoA displays broad substrate specificity, which is of interest for biotechnology applications.
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影响因子：
4.3
作者：
Bell, Stephen G.;Zhou, Ruimin;Zhou, Weihong
通讯作者：
Zhou, Weihong
DOI：
10.1107/s0907444909052925
发表时间：
2010-02
期刊：
Acta crystallographica. Section D, Biological crystallography
影响因子：
--
作者：
Adams PD;Afonine PV;Bunkóczi G;Chen VB;Davis IW;Echols N;Headd JJ;Hung LW;Kapral GJ;Grosse-Kunstleve RW;McCoy AJ;Moriarty NW;Oeffner R;Read RJ;Richardson DC;Richardson JS;Terwilliger TC;Zwart PH
通讯作者：
Zwart PH
影响因子：
2.9
作者：
CHRASTIL, J;WILSON, JT
通讯作者：
WILSON, JT
影响因子：
3.9
作者：
DARDAS, A;GAL, D;PELMONT, J
通讯作者：
PELMONT, J
影响因子：
4.4
作者：
BECKE, AD
通讯作者：
BECKE, AD