Conversion of light-energy into molecular strain in the photocycle of the photoactive yellow protein.
Conversion of light-energy into molecular strain in the photocycle of the photoactive yellow protein.
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在光活性黄色蛋白的光循环中将光能转化为分子应变。
DOI：
10.1039/c5cp05244k
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Ville R. I. Kaila
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
A. P. Gamiz;Ville R. I. Kaila
光活性黄蛋白（PYP）是一种光驱动的光感受器，负责嗜盐细菌的趋光性。最近，一个新的短寿命的中间体（PR 0）的特点是在PYP光循环使用相结合的时间分辨X射线晶体学和密度泛函理论计算。pR 0物质被鉴定为高度扭曲的顺式中间体，其通过与蛋白质残基的氢键稳定。在这里，我们通过混合量子力学/经典力学（QM/MM）分子动力学模拟和光学性质的第一性原理计算表明，在PYP光循环的早期步骤中的光位移源于光能转化为分子应变，储存在pR 0状态，并在随后的反应步骤中放松。我们的计算定量再现实验数据，这使我们能够确定分子的光学位移的起源。我们的综合方法表明，短暂的pR 0中间存储的光子能量的1/3的分子应变，从而提供了热力学驱动力，后来的蛋白质的构象变化。
The Photoactive Yellow Protein (PYP) is a light-driven photoreceptor, responsible for the phototaxis of halophilic bacteria. Recently, a new short-lived intermediate (pR0) was characterized in the PYP photocycle using combined time-resolved X-ray crystallography and density functional theory calculations. The pR0 species was identified as a highly contorted cis-intermediate, which is stabilized by hydrogen bonds with protein residues. Here we show by hybrid quantum mechanics/classical mechanics (QM/MM) molecular dynamics simulations, and first-principles calculations of optical properties, that the optical shifts in the early steps of the PYP photocycle originate from the conversion of light energy into molecular strain, stored in the pR0 state, and its relaxation in subsequent reaction steps. Our calculations quantitatively reproduce experimental data, which enables us to identify molecular origins of the optical shifts. Our combined approach suggests that the short-lived pR0 intermediate stores ∼1/3 of the photon energy as molecular strain, thus providing the thermodynamic driving force for later conformational changes in the protein.
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DOI：
10.1073/pnas.0409035102
发表时间：
2005-05-17
影响因子：
11.1
作者：
Ihee, H;Rajagopal, S;Moffat, K
通讯作者：
Moffat, K
DOI：
10.1107/s090744490400616x
发表时间：
2004-06-01
影响因子：
2.2
作者：
Anderson, S;Crosson, S;Moffat, K
通讯作者：
Moffat, K
DOI：
10.1016/0005-2728(85)90094-5
发表时间：
1985-01-01
期刊：
BIOCHIMICA ET BIOPHYSICA ACTA
影响因子：
--
作者：
MEYER, TE
通讯作者：
MEYER, TE
影响因子：
3.4
作者：
MEYER, TE;TOLLIN, G;CUSANOVICH, MA
通讯作者：
CUSANOVICH, MA
影响因子：
5.5
作者：
Isborn, Christine M.;Goetz, Andreas W.;Clark, Matthew A.;Walker, Ross C.;Martinez, Todd J.
通讯作者：
Martinez, Todd J.