Design Principles for Long-Range Energy Transfer at Room Temperature
Design Principles for Long-Range Energy Transfer at Room Temperature
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室温下远距离能量传输的设计原理
作者：
A. Mattioni;F. Caycedo;S. Huelga;M. Plenio
典型的室温条件阻碍了激发的弹道远程转移，使得量子现象作为设计有效和可控的能量转移的潜在工具在显著的时间和长度尺度上不重要。然而，众所周知，宏观系统的许多性质取决于最小重复单元的量子性质，正如我们在这里所展示的，激子能量转移也不例外。一个完全可解模型的支持下，我们能够显示如何激子离域和随后形成的暗态内的单位细胞可以利用支持经典传播宏观距离。我们特别讨论了这些因素在纳米制造的细菌光合复合物阵列中的作用，通过广泛的模拟。这使我们能够解决迄今无法解释的实验观察激子扩散长度在这样的阵列中的相互作用的单元格内的热化和离域，这合谋在室温下创建和使用强大的暗态。
Typical room temperature conditions hinder ballistic long-range transfer of excitations, rendering quantum phenomena unimportant as potential tools for the design of efficient and controllable energy transfer over significant time and length scales. However, it is well-known that many properties of macroscopic systems depend on the quantum properties of minimal repeating units and, as we show here, excitonic energy transfer is no exception. With the support of an exactly solvable model, we are able to show how exciton delocalization and the ensuing formation of dark states within unit cells can be harnessed to support classical propagation over macroscopic distances. We specifically discuss the role of such factors in nano-fabricated arrays of bacterial photosynthetic complexes via extensive simulations. This allows us to resolve the to-date unexplained experimental observation of exciton diffusion lengths in such arrays in terms of an interplay between intra-unit cell thermalization and delocalization, which conspire to create and use robust dark states at room temperature.
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DOI：
10.1063/1.4738953
发表时间：
2012-08
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
J. Strümpfer;K. Schulten
通讯作者：
J. Strümpfer;K. Schulten
DOI：
10.1021/jp202353c
发表时间：
2011-06
期刊：
The journal of physical chemistry. B
影响因子：
--
作者：
Tobias Pflock;S. Oellerich;J. Southall;R. Cogdell;G. Matthias Ullmann;J. Köhler
通讯作者：
Tobias Pflock;S. Oellerich;J. Southall;R. Cogdell;G. Matthias Ullmann;J. Köhler
B800 在紫色细菌球形红杆菌 LH2 复合物中类胡萝卜素-细菌叶绿素能量和电子转移中的作用。
DOI：
10.1021/jp071395c
发表时间：
2007
期刊：
The journal of physical chemistry. B
影响因子：
--
作者：
Polivka,Tomas;Niedzwiedzki,Dariusz;Fuciman,Marcel;Sundstrom,Villy;Frank,HarryA
通讯作者：
Frank,HarryA
DOI：
10.1063/5.0023702
发表时间：
2020-07
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
S. Davidson;A. Fruchtman;F. A. Pollock;E. Gauger
通讯作者：
S. Davidson;A. Fruchtman;F. A. Pollock;E. Gauger
影响因子：
64.8
作者：
Haedler, Andreas T.;Kreger, Klaus;Hildner, Richard
通讯作者：
Hildner, Richard