Emergent Behavior at the Calcite–Water Interface during Reactive Transport in a Simple Microfluidic Channel
Emergent Behavior at the Calcite–Water Interface during Reactive Transport in a Simple Microfluidic Channel
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简单微流体通道中反应传输过程中方解石与水界面的突现行为
DOI：
10.1021/acsearthspacechem.1c00424
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发表时间：
2022
影响因子：
3.4
通讯作者：
Sturchio, Neil C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Abdilla, Bektur;Minahan, Daniel J.;Gleghorn, Jason P.;Kim, YoungJae;Lee, Sang Soo;Fenter, Paul;Sturchio, Neil C.
天然矿物-流体系统中的化学反应输运过程可能会产生一系列新的现象，这些现象很难根据基本原理进行预测，也很难在模型系统中再现。在这里，我们给出了从一个简单的微流体系统中获得的实验结果，在这个系统中，我们探索了方解石(104)解理表面与酸性含铅溶液(pH=3.5，[铅]总量=5 mm)反应的结果作为流速的函数。该系统适用于富铅酸性矿山废水的被动修复系统。我们观察到在流速≥926μm S-1下，铅的吸附量呈现周期性的带状分布，这种带状间距与方解石的溶蚀量和方解石表面微锥体形貌的发展有关。在这些富铅带中沉积的铅的等效覆盖率至少为每单位晶胞几个单分子层，但没有证据表明有任何二次铅相的析出，这意味着铅在近表面方解石晶格中的掺入。我们还观察到在流速为≤278μm S-1的情况下，正面体次生碳酸铅矿物水辉铅矿和银铅矿的成核和生长的空间变化。这些发现表明，在旨在深入了解地球化学自组织的实验系统中，传输现象和化学动力学之间的相互作用所提供的丰富的现象学具有开发潜力。
Geochemical reactive transport processes in natural mineral–fluid systems may produce a wide array of emergent phenomena that are difficult to predict from basic principles and to reproduce in model systems. Here, we present experimental results obtained from a simple microfluidic system with which we explored the consequences of reacting the calcite (104) cleavage surface with an acidic Pb-bearing solution (pH = 3.5, [Pb]total= 5 mM) as a function of flow rate. This system is relevant to passive remediation systems for Pb-rich acid mine drainage. We observed periodic banding in the amounts of Pb sorption at flow velocities ≥926 μm s–1, where the band spacing was spatially correlated with the amount of calcite dissolution and the development of micropyramidal topography on the calcite (104) surface. The equivalent coverage of Pb deposited in these Pb-rich bands was at least several monolayers per unit cell, yet there was no evidence for precipitation of any secondary Pb phase implying incorporation of Pb within the near-surface calcite lattice. We also observed spatial variations in nucleation and growth of euhedral secondary Pb-carbonate minerals hydrocerusite and cerussite at flow rates ≤278 μm s–1. These findings demonstrate potential for exploiting the rich phenomenology afforded by the interplay among transport phenomena and chemical kinetics in experimental systems designed to yield deeper insights into geochemical self-organization.
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