Spectroscopic signatures and oxidation characteristics of nanosecond laser-induced cerium plasmas
Spectroscopic signatures and oxidation characteristics of nanosecond laser-induced cerium plasmas
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纳秒激光诱导铈等离子体的光谱特征和氧化特性
DOI：
10.1016/j.sab.2022.106610
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Hartig, Kyle C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kwapis, Emily H.;Villa-Aleman, Eliel;Hartig, Kyle C.
改进与核材料大范围环境采样相关的技术，通过监测核武器试验和检测未申报的核燃料循环活动，支持防止核武器扩散的核不扩散使命。基于激光的远距离检测技术（例如激光诱导击穿光谱）有可能提供强大的、可现场部署的方法，可以在多种材料上提供快速的元素特异性和相可识别测量。这项工作旨在阐明大气条件和氧化反应对激光诱导钚替代等离子体的高度复杂和瞬态光谱特征的影响。使用激光诱导击穿光谱法在含有低浓度到高浓度氧气的各种气氛中测量纳秒激光烧蚀铈等离子体的时间分辨光谱。在可见光谱中观察到了强 CeO 分子发射带的增长，结果表明，在富氧大气环境中，CeO 的持久性从大约 60 μs 减少到 50 μs。为了进一步研究激光产生的等离子体中 CeO 的生长和损耗，使用与 CeO D 1-X 1 跃迁的 Q 分支相对应的积分强度和许多强原子 Ce 峰生成 CeO 与 Ce 发射的比率。据确定，当氧气质量分数在 0.10 至 0.15 之间时，氩气中 CeO 的形成速度最快，而在较高的氧气质量分数（即 Y O 2 = 0.20）下，由于竞争性氧化反应和较低的等离子体温度，该比率会降低。
Improving technologies related to the wide area environmental sampling of nuclear materials supports the nuclear nonproliferation mission of preventing the proliferation of nuclear weapons by monitoring nuclear weapons tests and detecting undeclared nuclear fuel cycle activities. Standoff, laser-based detection techniques such as laser-induced breakdown spectroscopy have the potential to offer robust, field-deployable methods that provide rapid element-specific and phase identifiable measurements over a wide range of materials. This work aims to elucidate the effects of atmospheric conditions and oxidation reactions on the highly complex and transient spectroscopic signatures of laser-induced plutonium surrogate plasmas. Time-resolved spectra of nanosecond laser ablation cerium plasmas were measured using laser-induced breakdown spectroscopy in a range of atmospheres containing low to high concentrations of oxygen. The growth of strong CeO molecular emission bands was observed in the visible spectrum, where it was shown that the persistence of CeO is reduced from around 60 μs to 50 μs in oxygen rich atmospheric environments. To further investigate the growth and depletion of CeO in the laser-produced plasma, ratios of CeO-to-Ce emission were generated using integrated intensities corresponding to the Q-branch of the CeO D 1-X 1 transitions and numerous strong atomic Ce peaks. It was determined that the fastest rate of formation of CeO in argon occurred for moderate oxygen mass fractions between 0.10 and 0.15 while the ratios were reduced at higher oxygen mass fractions (ie, Y O 2= 0.20) due to competing oxidation reactions and lower plasma temperatures.
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