A simple, multidimensional approach to high-throughput discovery of catalytic reactions.
A simple, multidimensional approach to high-throughput discovery of catalytic reactions.
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DOI：
10.1126/science.1207922
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发表时间：
2011-09-09
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Hartwig JF
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Robbins DW;Hartwig JF
过渡金属配合物催化了许多在医学、材料科学和能源生产中使用的重要反应。虽然发现催化剂的高通量方法反映了发现药物活性化合物的相关方法，但这些方法还不够普遍，也没有被典型的合成实验室广泛采用。我们报告了一种方法来评估广泛的催化剂的潜在偶联反应与使用简单的实验室设备。具体来说，我们筛选了一系列催化剂和配体与不同的底物混合物，然后使用质谱法鉴定反应产物，通过设计，超过任何单一的底物的质量。通过这种方法，我们发现了一个铜催化的炔氢胺化反应和两个镍催化的氢芳基化反应，每个反应都表现出良好的官能团耐受性。
Transition metal complexes catalyze many important reactions that are employed in medicine, materials science, and energy production. Although high-throughput methods for the discovery of catalysts that would mirror related approaches for the discovery of medicinally active compounds have been the focus of much attention, these methods have not been sufficiently general or accessible to typical synthetic laboratories to be adopted widely. We report a method to evaluate a broad range of catalysts for potential coupling reactions with the use of simple laboratory equipment. Specifically, we screen an array of catalysts and ligands with a diverse mixture of substrates and then use mass spectrometry to identify reaction products that, by design, exceed the mass of any single substrate. With this method, we discovered a copper-catalyzed alkyne hydroamination and two nickel-catalyzed hydroarylation reactions, each of which displays excellent functional-group tolerance.
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