New discrete and polymeric supramolecular architectures derived from dinuclear Co(II), Ni(II) and Cu(II) complexes of aryl-linked bis-beta-diketonato ligands and nitrogen bases: synthetic, structural and high pressure studies.
New discrete and polymeric supramolecular architectures derived from dinuclear Co(II), Ni(II) and Cu(II) complexes of aryl-linked bis-beta-diketonato ligands and nitrogen bases: synthetic, structural and high pressure studies.
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源自芳基连接的双-β-二酮配体和氮碱的双核 Co(II)、Ni(II) 和 Cu(II) 配合物的新型离散和聚合超分子结构：合成、结构和高压研究。
DOI：
10.1039/b920199h
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发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Clegg JK
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Clegg JK
双核Co（II）、Ni（II）和Cu（II）配合物的氮碱加合物的新实例，所述双核Co（II）、Ni（II）和Cu（II）配合物为双去质子化形式的[RC（O）CH 2C（O）C6 H 4C（O）CH 2C（O）R]（L1 H2）型的1，3-芳基连接的双-β-二酮，其掺入单官能和双官能胺碱吡啶（Py）、4-乙基吡啶（EtPy）、哌啶（pipi）、1，4-哌嗪（pip）、N-甲基吗啉（mmorph），通过[Cu_2（L_1）_2]·2.5THF（R = Me）、[Cu_2（L_1）_2（THF）_2]（R = t-Bu）、[Ni_2（L_1）_2（Py）_4]（R = t-Bu）和[Co_2（L_1）_2（Py）_4]（R = t-Bu）配合物与上述类型的碱反应，合成了1，4-二甲基哌嗪（dmpip）和N，N，N′，N′-四甲基乙二胺（tmen）。比较X-射线结构研究，涉及所有10个碱加合物衍生物已经获得，并揭示了一系列有趣的离散和聚合物的分子结构。各产品具有以下化学计量：[Cu2（L1）2（Py）2]·Py（R = Me），[Cu2（L1）2（EtPy）2]·2EtPy（R = t-Bu），[Cu2（L1）2（pipi）2]·2pipi（R = t-Bu），[Cu2（L1）2（mmorph）2]（R = t-Bu），[Cu2（L1）2（tmen）2]（R = t-Bu）和{[Cu 2（L1）2（pip）]·pip·2THF}n，[Co 2（L1）2（tmen）2]（R = t-Bu）、[Ni2（L1）2（Py）4]·dmpip（R = t-Bu）、[Ni2（L1）2（pipi）4]·pipi（R = t-Bu）和[Ni2（L1）2（tmen）2]（R = t-Bu）。本文研究了压力对[Cu_2（L_1）_2（mmorph）_2] X射线结构的影响。压力从环境压力增加到9.1千巴导致晶胞参数适度变化，晶胞体积相应减少6.7%。虽然在整个晶格中相邻的分子单元之间发生小的“剪切”运动，但没有现有的键被破坏或形成新的键。
New examples of nitrogen base adducts of dinuclear Co(II), Ni(II) and Cu(II) complexes of the doubly deprotonated forms of 1,3-aryl linked bis-β-diketones of type [RC(O)CH2C(O)C6H4C(O)CH2C(O)R] (L1H2) incorporating the mono- and difunctional amine bases pyridine (Py), 4-ethylpyridine (EtPy), piperidine (pipi), 1,4-piperazine (pip), N-methylmorpholine (mmorph), 1,4-dimethylpiperazine (dmpip) and N,N,N′,N′-tetramethylethylenediamine (tmen) have been synthesised by reaction of the previously reported [Cu2(L1)2]·2.5THF (R = Me), [Cu2(L1)2(THF)2] (R = t-Bu), [Ni2(L1)2(Py)4] (R = t-Bu) and [Co2(L1)2(Py)4] (R = t-Bu) complexes with individual bases of the above type. Comparative X-ray structural studies involving all ten base adduct derivatives have been obtained and reveal a range of interesting discrete and polymeric molecular architectures. The respective products have the following stoichiometries: [Cu2(L1)2(Py)2]·Py (R = Me), [Cu2(L1)2(EtPy)2]·2EtPy (R = t-Bu), [Cu2(L1)2(pipi)2]·2pipi (R = t-Bu), [Cu2(L1)2(mmorph)2] (R = t-Bu), [Cu2(L1)2(tmen)2] (R = t-Bu) and {[Cu2(L1)2(pip)]·pip·2THF}n, [Co2(L1)2(tmen)2] (R = t-Bu), [Ni2(L1)2(Py)4]·dmpip (R = t-Bu), [Ni2(L1)2(pipi)4]·pipi (R = t-Bu) and [Ni2(L1)2(tmen)2] (R = t-Bu). The effect of pressure on the X-ray structure of [Cu2(L1)2(mmorph)2] has been investigated. An increase in pressure from ambient to 9.1 kbar resulted in modest changes to the unit cell parameters as well as a corresponding decrease of 6.7 percent in the unit cell volume. While a small ‘shearing’ motion occurs between adjacent molecular units throughout the lattice, no existing bonds are broken or new bonds formed.
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