Field- and temperature-dependent quantum tunnelling of the magnetisation in a large barrier single-molecule magnet.
Field- and temperature-dependent quantum tunnelling of the magnetisation in a large barrier single-molecule magnet.
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大势垒单分子磁体中磁化强度与场和温度相关的量子隧道
DOI：
10.1038/s41467-018-05587-6
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发表时间：
2018-08-07
影响因子：
16.6
通讯作者：
Chilton NF
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ding YS;Yu KX;Reta D;Ortu F;Winpenny REP;Zheng YZ;Chilton NF
了解单分子磁体（SMM）中的磁化量子隧穿（QTM）对于提高性能和实现液氮温度以上的分子信息存储至关重要。通过对[Dy（tBuO）Cl（THF）5][BPh 4]·2 THF的磁化动力学随磁场和温度变化的研究，阐明了不同的弛豫过程：在高温下，与磁场无关的Orbach和拉曼机制占主导地位;在低温和1 kOe磁场下，单声子直接过程占主导地位;考虑到QTM过程中声子碰撞率的指数温度依赖性，我们模拟了超过11个数量级的磁化动力学，并发现QTM隧道能隙的数量级为10− 4至10−5 cm−1。我们发现，去除Dy核自旋不抑制QTM，并认为，虽然内部偶极场和超精细耦合支持QTM，它是动态的晶体场，驱动高效的QTM。
Understanding quantum tunnelling of the magnetisation (QTM) in single-molecule magnets (SMMs) is crucial for improving performance and achieving molecule-based information storage above liquid nitrogen temperatures. Here, through a field- and temperature-dependent study of the magnetisation dynamics of [Dy(tBuO)Cl(THF)5][BPh4]·2THF, we elucidate the different relaxation processes: field-independent Orbach and Raman mechanisms dominate at high temperatures, a single-phonon direct process dominates at low temperatures and fields 1 kOe, and a field- and temperature-dependent QTM process operates near zero field. Accounting for the exponential temperature dependence of the phonon collision rate in the QTM process, we model the magnetisation dynamics over 11 orders of magnitude and find a QTM tunnelling gap on the order of 10−4to 10−5 cm−1. We show that removal of Dy nuclear spins does not suppress QTM, and argue that while internal dipolar fields and hyperfine coupling support QTM, it is the dynamic crystal field that drives efficient QTM.
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