A smart strategy to fabricate Ru nanoparticle inserted porous carbon nanofibers as highly efficient levulinic acid hydrogenation catalysts
A smart strategy to fabricate Ru nanoparticle inserted porous carbon nanofibers as highly efficient levulinic acid hydrogenation catalysts
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制造Ru纳米颗粒插入多孔碳纳米纤维作为高效乙酰丙酸加氢催化剂的智能策略
DOI：
10.1039/c5gc02802g
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发表时间：
2016-06
期刊：
影响因子：
9.8
通讯作者：
Ren Yang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yang Ying;Sun Cheng-Jun;Brown Dennis E.;Zhang Liqiang;Yang Feng;Zhao Hairui;Wang Yue;Ma Xiaohui;Zhang Xin;Ren Yang
在此，我们首次提出了一种智能的策略，原位制备钌纳米粒子（NP）插入多孔碳纳米纤维的钌功能化的金属有机骨架纤维的一锅转换。在N，N-二甲基甲酰胺存在下，不同比例的RuCl 3和Zn（Ac）2·2 H2 O沿着均苯三甲酸（H3 BTC）协同组装，巧妙地构建了这种纤维前驱体。随后的高温热解提供了均匀且均匀分散的Ru NP（约100%）。12-16 nm），其牢固地插入同时形成的分级多孔碳纳米纤维中。所得到的Ru-碳纳米管（Ru-CNF）催化剂被证明对乙酰丙酸（LA）液相加氢为γ-戊内酯（GVL）具有活性，γ-戊内酯是一种生物质衍生的平台分子，在制备可再生化学品和液体运输燃料中具有广泛的应用。获得了96.0%的最佳GVL产率，对应于9.56 molLA h-1 gRu-1的高活性，是使用商业Ru/C催化剂的18倍。此外，Ru-CNF催化剂非常稳定，可以循环多达7次而不会显著损失反应性。我们在这里展示的策略揭示了制造熟练的金属催化剂的新可能性，并提供了一种制造可用于其他应用的金属-碳纳米复合材料的通用方法。
Herein, we first put forward a smart strategy to in situ fabricate Ru nanoparticle (NP) inserted porous carbon nanofibers by one-pot conversion of Ru-functionalized metal organic framework fibers. Such fiber precursors are skillfully constructed by cooperative assembly of different proportional RuCl3 and Zn(Ac)2·2H2O along with trimesic acid (H3BTC) in the presence of N,N-dimethylformamide. The following high-temperature pyrolysis affords uniform and evenly dispersed Ru NPs (ca. 12–16 nm), which are firmly inserted into the hierarchically porous carbon nanofibers formed simultaneously. The resulting Ru-carbon nanofiber (Ru-CNF) catalysts prove to be active towards the liquid-phase hydrogenation of levulinic acid (LA) to γ-valerolactone (GVL), a biomass-derived platform molecule with wide applications in the preparation of renewable chemicals and liquid transportation fuels. The optimal GVL yield of 96.0% is obtained, corresponding to a high activity of 9.56 molLA h−1 gRu−1, 18 times that of using the commercial Ru/C catalyst. Moreover, the Ru-CNF catalyst is extremely stable, and can be cycled up to 7 times without significant loss of reactivity. Our strategy demonstrated here reveals new possibilities to make proficient metal catalysts, and provides a general way to fabricate metal–carbon nanofiber composites available for other applications.
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