The role of self-trapped excitons in polaronic recombination processes in lithium niobate
The role of self-trapped excitons in polaronic recombination processes in lithium niobate
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自俘获激子在铌酸锂极化复合过程中的作用
DOI：
10.1088/1361-648x/aaf4df
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Gabor Corradi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Simon Messerschmidt;Andreas Krampf;Felix Freytag;Mirco Imlau;Laura Vittadello;Marco Bazzan ;Gabor Corradi
实验研究了极化参考系LiNbO（LN）中的瞬态吸收和光致发光，旨在改进强电子-声子耦合材料中小极化子动力学的微观模型.作为一个独特的功能，我们的研究是通过使用两种不同的光谱方法进行的，在晶体与掺杂剂增强光折变或抗损伤性，并在广泛的温度范围从15-400 K。虽然是自洽的特定的实验条件下，迄今为止使用的微观极化模型显示不一致时，应用到这个更大的数据集。我们表明，全面的建模是解锁包括一个额外的类型的极化子状态具有以下特征：（i）强烈的温度和掺杂剂依赖的弛豫时间，（ii）在蓝绿色光谱范围内的吸收功能，和（iii）Kohlrausch-Williams-Watts衰减形状与温度相关的拉伸因子，表现出相反的行为，小，强耦合极化子。自陷激子（STES，即绑定电子空穴对强烈耦合到铌和O内的铌-氧八面体）和他们的钉扎缺陷的微观起源这些特性的假设是支持的光谱链接的光致发光在低（15 K）和升高（300 K）的温度，并解释了长寿命的组件在瞬态吸收由于钉扎STES。
Transient absorption and photoluminescence are experimentally investigated in the polaronic reference system lithium niobate, LiNbO (LN), with the aim to refine the microscopic model of small polaron dynamics in materials with strong electron–phonon coupling. As a unique feature, our study is performed by using two different spectroscopic methods, in crystals with dopants enhancing photorefraction or damage resistance, and over a broad temperature range from 15–400 K. Although being self-consistent for particular experimental conditions, the hitherto used microscopic polaronic models reveal inconsistencies when applied to this larger data set. We show that comprehensive modeling is unlocked by the inclusion of an additional type of polaronic state with the following characteristics:(i) strongly temperature-and dopant-dependent relaxation times,(ii) an absorption feature in the blue-green spectral range, and (iii) a Kohlrausch–Williams–Watts decay shape with a temperature-dependent stretching factor showing a behavior contrary to that of small, strong-coupling polarons. The hypothesis of self-trapped excitons (STEs, ie bound electron–hole pairs strongly coupled to Nb and O within a niobium-oxygen octahedron) and their pinning on defects as the microscopic origin of these characteristics is supported by a spectroscopic linkage of photoluminescence at low (15 K) and elevated (300 K) temperatures and explains the long-lifetime components in transient absorption as due to pinned STEs.
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