Mixed Quantum/Classical Theory for Collisional Quenching of PAHs in the Interstellar Media
Mixed Quantum/Classical Theory for Collisional Quenching of PAHs in the Interstellar Media
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星际介质中 PAH 碰撞猝灭的混合量子/经典理论
DOI：
10.1021/acsearthspacechem.1c00418
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发表时间：
2022
影响因子：
3.4
通讯作者：
Babikov, Dmitri
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Mandal, Bikramaditya;Joy, Carolin;Semenov, Alexander;Babikov, Dmitri
开发了一种计算上可承受的方法来预测空间大分子（例如多环芳烃）碰撞猝灭和激发的横截面和速率系数。应用混合量子/经典非弹性散射理论 (MQCT)，其中使用瞬态薛定谔方程描述分子内部状态之间的量子状态到状态转换，而碰撞伙伴的散射则使用平均场轨迹进行经典描述。为了进一步提高数值性能，实施了运动方程的解耦方案和初始条件的蒙特卡罗采样。该方法可用于计算苯分子 (C6H6) 通过与 He 原子在各种能量范围内碰撞而旋转激发和猝灭的横截面，使用高达 j= 60 的非常大的旋转本征态基组，以及用于状态间转换的接近一百万个非零矩阵元素。报告并讨论了 C6H6+ He 碰撞截面的性质。近似值的准确性经过严格测试，适合天体物理/天体化学模拟。这里开发的方法和代码可用于生成 PAH 和其他大分子（例如 iCOM）的碰撞猝灭率系数数据库，或用于彗星彗发中的分子-分子碰撞。
A computationally affordable methodology is developed to predict cross sections and rate coefficients for collisional quenching and excitation of large molecules in space, such as PAHs. Mixed quantum/classical theory of inelastic scattering (MQCT) is applied, in which quantum state-to-state transitions between the internal states of the molecule are described using a time-dependent Schrodinger equation, while the scattering of collision partners is described classically using mean-field trajectories. To boost the numerical performance even further, a decoupling scheme for the equations of motion and a Monte Carlo sampling of the initial conditions are implemented. The method is applied to compute cross sections for rotational excitation and quenching of a benzene molecule (C6H6) by collisions with He atoms in a broad range of energies, using a very large basis set of rotational eigenstates up toj= 60, and close to one million nonzero matrix elements for state-to-state transitions. The properties of collision cross sections for C6H6+ He are reported and discussed. The accuracy of the approximations is rigorously tested and is found to be suitable for astrophysical/astrochemical simulations. The method and code developed here can be employed to generate a database of collisional quenching rate coefficients for PAHs and other large molecules, such as iCOMs, or for molecule–molecule collisions in cometary comas.
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