Accurate and Interpretable Representation of Correlated Electronic Structure via Tensor Product Selected CI
Accurate and Interpretable Representation of Correlated Electronic Structure via Tensor Product Selected CI
复制标题
通过张量积选择 CI 准确且可解释地表示相关电子结构
DOI：
10.1039/d4fd00049h
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发表时间：
2024
影响因子：
3.4
通讯作者：
Mayhall, Nicholas J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Braunscheidel, Nicole M;Bachhar, Arnab;Mayhall, Nicholas J.
计算准确但足够简单的数学对象以用于推理的波函数的任务长期以来一直是量子化学中的一个挑战。从波函数得出物理结论的困难通常与具有相似权重的配置数量较多有关。在张量积选择配置交互（TPSCI）中，我们使用局部相关的张量积状态基础，其具有将状态的权重集中到较少数量的物理可解释的自由度上的效果。在本文中，我们将 TPSCI 应用于一系列可分离性不同的三个分子系统，其中之一是 TPSCI 首次应用于开壳双金属系统。对于这些系统中的每一个，我们都获得了大活动空间的准确解，并通过一系列不同的方法分析所得的波函数，包括（i）直接检查TPS基系数，（ii）布洛赫有效哈密顿量的构造，以及（iii）簇相关函数的计算。
The task of computing wavefunctions that are accurate, yet simple enough mathematical objects to use for reasoning, has long been a challenge in quantum chemistry. The difficulty in drawing physical conclusions from a wavefunction is often related to the generally large number of configurations with similar weights. In Tensor Product Selected Configuration Interaction (TPSCI), we use a locally correlated tensor product state basis, which has the effect of concentrating the weight of a state onto a smaller number of physically interpretable degrees of freedom. In this paper, we apply TPSCI to a series of three molecular systems ranging in separability, one of which is the first application of TPSCI to an open-shell bimetallic system. For each of these systems, we obtain accurate solutions to large active spaces, and analyze the resulting wavefunctions through a series of different approaches including (i) direct inspection of the TPS basis coefficients, (ii) construction of Bloch effective Hamiltonians, and (iii) computation of cluster correlation functions.
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