Propellanes as Drop-In ROMP Initiators
Propellanes as Drop-In ROMP Initiators
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螺旋桨作为直接 ROMP 引发剂
DOI：
10.1021/acs.organomet.1c00398
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
MacMillan, Samantha N.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
George, Gregory M.;Wolczanski, Peter T.;MacMillan, Samantha N.
在（Ph3P）3MCl2（M = Ru, Os）中加入1.1.1-丙烷（111P），通过亲电开环得到3-外置亚甲基环烷基烯配合物（Ph3P）2Cl2M = (cC4H4) = CH2（M = Ru,1-PPh3; M = Os,4-PPh3）。分离时，1- pph3和4- pph3均能表达降冰片烯的ROMP。用pchex3取代1- pph3生成（cHex3P）2Cl2Ru = (cC4H4) = CH2(1-PcHex3)，能进行降冰片烯ROMP和闭合环复合反应。类似的情况，四环[3.3.1.13,7.01,3]十烷（即1,3-脱氢adamantane，AdP）加成到（Ph3P） 3ruc2得到（Ph3P）2Cl2Ru C{C9H14) (3- pph3)，一个具有相关反应活性的环己基衍生物。1-PPh3的自分解生成（Ph3P）2Cl2Ru = (cC4H4) = RuCl2(PPh3) (2-PPh3)，并对其结构进行了表征。使用13c标记的111p *能够在13c核磁共振光谱中识别几个烷基烷共振。
Addition of 1.1.1-propellane (111P) to (Ph3P)3MCl2(M = Ru, Os) afforded 3-exo-methylenecycloalkylidene complexes (Ph3P)2Cl2M═(cC4H4)═CH2(M = Ru,1-PPh3; M = Os,4-PPh3) via electrophilic ring opening. When they were combinedin situor when they were isolated, both1-PPh3and4-PPh3were competent at the ROMP of norbornene. Phosphine substitution of1-PPh3with PcHex3generated (cHex3P)2Cl2Ru═(cC4H4)═CH2(1-PcHex3), which was competent at norbornene ROMP and ring-closing metathesis. Similarin situaddition of tetracyclo[3.3.1.13,7.01,3]decane (i.e., 1,3-dehydroadamantane,AdP) to (Ph3P)3RuCl2yielded (Ph3P)2Cl2Ru═C{C9H14) (3-PPh3), a cyclohexylidene derivative with related reactivity. Self-metathesis of1-PPh3produced (Ph3P)2Cl2Ru═(cC4H4)═RuCl2(PPh3) (2-PPh3), which was structurally characterized. The use of13C-labeled111P*enabled identification of several alkylidene resonances in13C NMR spectra.
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