Free volume in carbon‐black‐filled isoprene rubber investigated by positron annihilation lifetime spectroscopy
Free volume in carbon‐black‐filled isoprene rubber investigated by positron annihilation lifetime spectroscopy
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通过正电子湮灭寿命光谱研究炭黑填充异戊二烯橡胶的自由体积
DOI：
10.1002/app.52857
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发表时间：
2022
影响因子：
3
通讯作者：
Fujinami Masanori
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chiari Luca;Nippa Madoka;Ikeda Yuko;Sato Tomoyuki;Tsujimoto Yuji;Kato Atsushi;Chiba Naomichi;Fujinami Masanori
用正电子湮没寿命谱研究了一种简单的炭黑填充的过氧交联型异戊二烯橡胶(IR)无定形相中的自由体积，以阐明炭黑(CB)填料在橡胶相中的结构变化。在不含炭黑的橡胶中测得邻位正电子(o-Ps)拾取湮没寿命约为2.8 ns，即使在炭黑填充后也几乎是恒定的。这一结果表明，在部分橡胶相中，自由体积的大小与不含CB的交联型IR中的自由体积相似。当炭黑负载量高达80 phr时，THEO-PS强度从未加炭黑时的37%下降到15%。在最高的CB负载下，这一降幅超过了预期的贡献，这只是由于CB添加导致的非晶相比例的减少，是0.37倍。这种额外的还原与CB填料周围低分子链迁移率的结合橡胶层的生成有关，在那里正电子的形成被抑制。降幅代表了刚性橡胶相的体积，并强烈地依赖于CB网络结构的形成。
The free volume in the amorphous phase of a simple carbon‐black‐filled peroxide cross‐linked isoprene rubber (IR) is investigated by positron annihilation lifetime spectroscopy to clarify the structural changes in the rubber phase by the carbon black (CB) fillers. Theortho‐positronium (o‐Ps) pick‐off annihilation lifetime measured in the rubber without CB is around 2.8 ns and is found to be almost constant even after CB filling. This result indicates that in a portion of the rubber phase the free volume remains similar in size to that in the cross‐linked IR without CB. Theo‐Ps intensity drastically decreases from 37% without CB to 15% with a CB loading as high as 80 phr. This decline is revealed to exceed the contribution, which is expected only from the decrease in the fraction of the amorphous phase by CB addition, by a factor of 0.37 at the highest CB loading. The additional reduction is related to the generation of a bound rubber layer surrounding the CB fillers with low molecular‐chain mobility where positronium formation is inhibited. The decrease rate is found to represent the volume of this rigid rubber phase and strongly depend on the formation of the CB network structure.
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