New solid oxo-rhenium and oxo-molybdenum catalysts for the deoxydehydration of glycols to olefins
New solid oxo-rhenium and oxo-molybdenum catalysts for the deoxydehydration of glycols to olefins
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用于二醇脱氧脱水生成烯烃的新型固体氧代铼和氧代钼催化剂
DOI：
10.1016/j.cattod.2017.05.090
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发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
5.3
通讯作者：
Nicholas, Kenneth M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Sharkey, Bryan E.;Denning, Alana L.;Jentoft, Friederike C.;Gangadhara, Raju;Gopaladasu, Tirupathi V.;Nicholas, Kenneth M.
以芳香族溶剂为溶剂，在150~200℃的反应温度下，考察了几种新型固体杂化催化剂对1，2-二元醇脱氧制末端烯烃的催化活性。制备了一种以二氧化硅为载体的邻苯二酚杂化催化剂，其脱氧活性与以三苯基膦为还原剂的可溶性类似物相当。催化剂重复使用和浸出试验表明，有明显的浸出作用进入液相。二氧化硅、二氧化铈以及氧化铝和氧化铁首次作为高铁酸盐的载体进行了测试，其中二氧化铈在1，2-正十二烷二醇DODH中产生的活性最低。当以三苯基膦为还原剂时，ReOx/SiO_2、ReO_x/Fe_2O_3、ReO_x/Al_2O_3催化剂的癸烯产率最高，在150℃时可达70−和78%(转化率为90-100%)。这三种催化剂对气态还原剂H_2或CO也有较好的催化活性。所有载体都发生了Re物种的淋溶，其中以SiO_2的淋溶作用最为明显。合成了新型固体钼氧催化剂。在200℃时，MoOx/Fe_2O_3、MoO_x/SiO_2、MoO_x/Al_2O_3、MoO_x/TiO_2和MoO_x/ZrO_2催化剂的癸烯产率相当，不超过20%。淋溶出的钼物种对土壤的贡献是均匀的。
Several new solid oxo-rhenium and oxo-molybdenum catalysts were tested for the deoxydehydration (DODH) of 1,2-diols to terminal olefins employing aromatic solvents and reaction temperatures of 150–200 °C. A catecholato oxo-rhenium catalyst tethered to silica was prepared and found to have comparably high DODH activity to its soluble analog with triphenylphosphine as the reductant. Catalyst re-use and leach-test experiments show significant leaching into the liquid phase. Silica, ceria and, for the first time, alumina and iron oxide were tested as supports for perrhenate, with ceria producing the least active material in 1,2-decane diol DODH. Decene yields obtained with ReOx/SiO2, ReOx/Fe2O3, ReOx/Al2O3were highest when triphenylphosphine was the reductant and reached 70 − 78% (at 90–100% conversion) at 150 °C. These three catalysts were also effective with gaseous reductants H2or CO. Leaching of rhenium species occurred for all supports and was most pronounced for SiO2. New solid oxo-molybdenum catalysts were synthesized. At 200 °C, decene yields observed using MoOx/Fe2O3, MoOx/SiO2, MoOx/Al2O3, MoOx/TiO2and MoOx/ZrO2were comparable and did not exceed 20%. There were homogeneous contributions through leached molybdenum species.
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