Hopping Diffusion of Nanoparticles in Polymer Matrices.
Hopping Diffusion of Nanoparticles in Polymer Matrices.
复制标题
DOI：
10.1021/ma501608x
复制
发表时间：
2015-02-10
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Rubinstein, Michael
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cai, Li-Heng;Panyukov, Sergey;Rubinstein, Michael
我们提出了一个跳跃机制的大非粘性纳米粒子的扩散受到拓扑约束，在未纠缠和纠缠的聚合物固体（网络和凝胶）和纠缠的聚合物液体（熔体和解决方案）。尺寸大于未缠结的聚合物网络的筛目尺寸ax或缠结的聚合物液体的管直径ae的探针颗粒被网络或缠结单元捕获。然而，在长时间尺度下，这些粒子可以通过克服相邻限制单元之间的自由能垒而扩散。由这种跳跃扩散主导的终端颗粒扩散系数对于尺寸适度大于网络网孔尺寸ax或管直径ae的颗粒是可观的。聚合物固体中的大得多的颗粒将被局部网络单元永久捕获，而它们仍然可以通过等待缠结单元在这些液体的弛豫时间尺度上重新排列而在聚合物液体中移动。在缠结的聚合物液体和网络中的跳跃扩散具有比在未缠结的网络中更弱的对颗粒尺寸的依赖性，因为缠结在聚合物变形下可以沿沿着链滑动。所提出的新的跳跃模型能够理解大的纳米粒子在聚合物纳米复合材料中的运动和纳米药物载体在复杂的生物凝胶如粘液中的运输。
We propose a hopping mechanism for diffusion of large nonsticky nanoparticles subjected to topological constraints in both unentangled and entangled polymer solids (networks and gels) and entangled polymer liquids (melts and solutions). Probe particles with size larger than the mesh size ax of unentangled polymer networks or tube diameter ae of entangled polymer liquids are trapped by the network or entanglement cells. At long time scales, however, these particles can diffuse by overcoming free energy barrier between neighboring confinement cells. The terminal particle diffusion coefficient dominated by this hopping diffusion is appreciable for particles with size moderately larger than the network mesh size ax or tube diameter ae. Much larger particles in polymer solids will be permanently trapped by local network cells, whereas they can still move in polymer liquids by waiting for entanglement cells to rearrange on the relaxation time scales of these liquids. Hopping diffusion in entangled polymer liquids and networks has a weaker dependence on particle size than that in unentangled networks as entanglements can slide along chains under polymer deformation. The proposed novel hopping model enables understanding the motion of large nanoparticles in polymeric nanocomposites and the transport of nano drug carriers in complex biological gels such as mucus.
登录
查看更多内容
DOI：
10.1126/science.1223012
发表时间：
2012-08-24
期刊：
Science (New York, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
Button B;Cai LH;Ehre C;Kesimer M;Hill DB;Sheehan JK;Boucher RC;Rubinstein M
通讯作者：
Rubinstein M
影响因子：
8.6
作者：
Kalathi, Jagannathan T.;Yamamoto, Umi;Kumar, Sanat K.
通讯作者：
Kumar, Sanat K.
影响因子：
8.6
作者：
Guo, Hongyu;Bourret, Gilles;Leheny, Robert L.
通讯作者：
Leheny, Robert L.
影响因子：
3.4
作者：
Gambini, Camille;Abou, Berengere;Cornelissen, Annemiek J. M.
通讯作者：
Cornelissen, Annemiek J. M.
影响因子：
8.6
作者：
Guo, Hongyu;Bourret, Gilles;Leheny, Robert L.
通讯作者：
Leheny, Robert L.