Efficient Implicit Solvation Method for Full Potential DFT.
Efficient Implicit Solvation Method for Full Potential DFT.
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充分发挥 DFT 潜力的高效隐式求解方法
DOI：
10.1021/acs.jctc.7b00297
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发表时间：
2017
影响因子：
5.5
通讯作者：
H. Oberhofer
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Sinstein;C. Scheurer;S. Matera;V. Blum;K. Reuter;H. Oberhofer
随着有效的电子结构方法的出现，有效的连续溶剂化方法已经出现，作为一种方式，至少部分地，包括溶剂效应到模拟，而不需要昂贵的采样溶剂自由度。多极矩展开（MPE）模型，而最初提出的想法几乎100年前的基础上，最近更新的现代电子结构计算的需要。事实上，对于依赖于局部基组和更重要的是依赖于静电势的多极矩展开的全电子代码，MPE方法提出了一种求解宏观泊松方程以确定溶质周围介质的静电响应的特别便宜的方法。除了我们在FHI-aims电子结构理论程序[Blum，V.; Comput.物理通信2009，180，2175 - 2196，DOI：10.1016/j.cpc.2009.06.022]，我们描述了用于确定溶剂化腔体上的等分布点的新算法，所述溶剂化腔体被定义为电荷密度等值面，并且仅从该点的集合及其局部密度梯度确定腔体表面和体积。我们证明了我们的模型在分析可解的测试用例上的功效，对一组140000个2D测试用例的高精度有限元计算，最后对一些中性和单电荷分子测试集的实验溶剂化自由能[Andreussi，O.; 2012，136，064102，DOI：10.1063/1.3676407; Marenich，A.五、 Minnesota Solvation Database，Version 2012; University of Minnesota：Minneapolis，MN，USA，2012.]。在所有的测试案例中，我们发现我们的MPE方法与给定的参考文献相比非常好，计算开销< 20%，有时与普通的自洽周期相比要小得多。
With the advent of efficient electronic structure methods, effective continuum solvation methods have emerged as a way to, at least partially, include solvent effects into simulations without the need for expensive sampling over solvent degrees of freedom. The multipole moment expansion (MPE) model, while based on ideas initially put forward almost 100 years ago, has recently been updated for the needs of modern electronic structure calculations. Indeed, for an all-electron code relying on localized basis sets andmore importantlya multipole moment expansion of the electrostatic potential, the MPE method presents a particularly cheap way of solving the macroscopic Poisson equation to determine the electrostatic response of a medium surrounding a solute. In addition to our implementation of the MPE model in the FHI-aims electronic structure theory code [Blum, V.; Comput. Phys. Commun. 2009, 180, 2175−2196, DOI: 10.1016/j.cpc.2009.06.022], we describe novel algorithms for determining equidistributed points on the solvation cavitydefined as a charge density isosurfaceand the determination of cavity surface and volume from just this collection of points and their local density gradients. We demonstrate the efficacy of our model on an analytically solvable test case, against high-accuracy finite-element calculations for a set of ≈140000 2D test cases, and finally against experimental solvation free energies of a number of neutral and singly charged molecular test sets [Andreussi, O.; J. Chem. Phys. 2012, 136, 064102, DOI: 10.1063/1.3676407; Marenich, A. V.; Minnesota Solvation Database, Version 2012; University of Minnesota: Minneapolis, MN, USA, 2012.]. In all test cases we find that our MPE approach compares very well with given references at computational overheads < 20% and sometimes much smaller compared to a plain self-consistency cycle.
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多极矩膨胀溶剂连续体模型：简要回顾
DOI：
--
发表时间：
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影响因子：
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M. Ruiz‐López
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J. Herbert
DOI：
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期刊：
The Journal of chemical physics
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--
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D. Scherlis;J. Fattebert;F. Gygi;M. Cococcioni;N. Marzari
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通讯作者：
Stefan Ringe;H. Oberhofer;C. Hille;S. Matera;K. Reuter
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作者：
CHURG, AK;WARSHEL, A
通讯作者：
WARSHEL, A