Binuclear complexes containing a methylnickel moiety: relevance to organonickel intermediates in acetyl coenzyme A synthase catalysis.
Binuclear complexes containing a methylnickel moiety: relevance to organonickel intermediates in acetyl coenzyme A synthase catalysis.
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DOI：
10.1021/ja803795k
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发表时间：
2008-10-15
影响因子：
15
通讯作者：
Riordan, Charles G.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dougherty, William G.;Rangan, Krishnan;O'Hagan, Molly J.;Yap, Glenn P. A.;Riordan, Charles G.
合成了一系列以单硫醇桥为支撑的含甲基镍的双核镍镍配合物，并对其结构进行了表征。该复合物代表了乙酰辅酶A合酶催化循环中拟议的有机镍中间体的结构类似物。变温31P NMR光谱被用来检查在两个衍生物中的硫醇盐桥接相互作用的动态行为。动力学分析，独立的交换和交叉实验支持分子间交换机制。羰基化通过还原消除途径导致硫酯形成。
A series of binuclear NiNi complexes supported by a single thiolate bridge and containing a methylnickel moiety have been prepared and fully characterized. The complexes represent structural analogs for the proposed organonickel intermediate in the acetyl coenzyme A synthase catalytic cycle. Variable temperature 31P NMR spectroscopy was used to examine dynamic behavior of the thiolate bridging interaction in two of the derivatives. Kinetic analyses, independent exchange and crossover experiments support an intermolecular exchange mechanism. Carbonylation results in thioester formation via a reductive elimination pathway.
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