Direct structural identification of carbenium ions and investigation of host-guest interaction in the methanol to olefins reaction obtained by multinuclear NMR correlations.
Direct structural identification of carbenium ions and investigation of host-guest interaction in the methanol to olefins reaction obtained by multinuclear NMR correlations.
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DOI：
10.1039/c7sc03657d
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发表时间：
2017-12-01
期刊：
影响因子：
8.4
通讯作者：
Blanc F
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xiao D;Xu S;Han X;Bao X;Liu Z;Blanc F
通过多核 MAS NMR 进行碳正离子中间体的结构鉴定并定量研究它们与 H-ZSM-5 沸石的相互作用。探测和确定多相催化中催化反应过程中形成的中间体是巨大的挑战。利用 13C 标记和二维 13C-13C 通过键 NMR 相关性，我们通过绘制碳-碳键连接，直接揭示了酸性 H-ZSM-5 沸石上甲醇转化为烯烃过程中形成的一系列碳正离子物种的结构。此外，我们使用 13C-27Al 和 29Si-13C 空间核磁共振实验来探测受限碳物质（包括碳正离子）与沸石骨架之间的相互作用，这分别定量地估计了碳-铝和碳-硅距离。
Structural identification of carbenium ion intermediates and quantitative investigation of their interactions with zeolite H-ZSM-5 by multinuclear MAS NMR. Probing and determining the intermediates formed during catalytic reactions in heterogeneous catalysis are strong challenges. Using 13C labelling and two dimensional 13C–13C through-bond NMR correlations, we directly reveal the structures of a range of carbenium ion species formed during the conversion of methanol to olefins on acidic H-ZSM-5 zeolite by mapping the carbon–carbon bond connectivities. Additionally, we use 13C–27Al and 29Si–13C through-space NMR experiments to probe the interactions between the confined carbon species (including carbenium ions) and the framework of the zeolite, which quantitatively provide an estimate for the carbon–aluminium and carbon–silicon distances, respectively.
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