Mysteries of TOPSe revealed: insights into quantum dot nucleation.
Mysteries of TOPSe revealed: insights into quantum dot nucleation.
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DOI：
10.1021/ja103805s
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发表时间：
2010-08-18
影响因子：
15
通讯作者：
Krauss, Todd D.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Evans, Christopher M.;Evans, Meagan E.;Krauss, Todd D.
我们利用光吸收和核磁共振波谱研究了量子点成核的反应机理。对于典型的II-VI和IV-VI量子点（QD）合成，纯叔硒化膦源（如三辛基硒化膦（TOPSe））令人惊讶地发现与金属羧酸盐不反应，不能产生QD。相反，少量的二级磷化氢（叔磷化氢中的杂质）完全负责量子点的成核；它们的浓度低是合成转化率低的原因。当用化学计量量的二苯基膦硒化物（如二苯基膦硒化物）代替TOPSe时，QD产率增加到接近定量的水平。根据我们的观察，我们提出了潜在的单体身份，反应途径和过渡态，并认为该机制适用于所有使用磷化氢合成的II-VI和IV-VI量子点。
We have investigated the reaction mechanism responsible for QD nucleation using optical absorption and nuclear magnetic resonance spectroscopies. For typical II-VI and IV-VI quantum dot (QD) syntheses, pure tertiary phosphine selenide sources (e.g. trioctylphosphine selenide (TOPSe)) were surprisingly found to be unreactive with metal carboxylates and incapable of yielding QDs. Rather, small quantities of secondary phosphines, which are impurities in tertiary phosphines, are entirely responsible for the nucleation of QDs; their low concentrations account for poor synthetic conversion yields. QD yields increase to nearly quantitative levels when replacing TOPSe with a stoiciometric amount of a secondary phosphine chalcogenide such as diphenylphosphine selenide. Based on our observations, we have proposed potential monomer identities, reaction pathways and transition states, and believe this mechanism to be universal to all II-VI and IV-VI QDs synthesized using phosphine based methods.
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