Heteroatoms Induce Localization of the Electric Field and Promote a Wide Potential-Window Selectivity Towards CO in the CO(2) Electroreduction.
Heteroatoms Induce Localization of the Electric Field and Promote a Wide Potential-Window Selectivity Towards CO in the CO(2) Electroreduction.
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杂原子诱导电场局域化并促进 CO2 电还原中对 CO 的宽电位窗口选择性。
DOI：
10.1002/anie.202212640
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发表时间：
2022-11-02
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文献类型：
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作者：
二氧化碳电还原（CO2RR）是一种可持续生产碳中性燃料的方法。CO2RR中产物的选择性受反应中间体吸附能的调节。在这里，我们使用差相对比扫描透射电子显微镜（DPC - STEM）来证明银催化剂上的锡杂原子产生非常强的原子局域电场。原位衰减全反射红外光谱（ATR‐IR）结果证实，局域电场增强了*COOH的吸附，有利于CO2RR过程中CO的生成。Ag/Sn催化剂在很宽的电位范围内（从- 0.5到- 1.1 V，相对于可逆氢电极）具有大约100%的CO选择性，并且具有76.1%的非常高的能量效率（EE）。通过差相对比扫描透射电子显微镜（DPC - STEM）发现，银催化剂上的锡杂原子产生非常强的原子局域电场。在较宽的电位范围内（相对于RHE为- 0.5 V至- 1.1 V）， CO具有100%的选择性。
Carbon dioxide electroreduction (CO2RR) is a sustainable way of producing carbon‐neutral fuels. Product selectivity in CO2RR is regulated by the adsorption energy of reaction‐intermediates. Here, we employ differential phase contrast‐scanning transmission electron microscopy (DPC‐STEM) to demonstrate that Sn heteroatoms on a Ag catalyst generate very strong and atomically localized electric fields. In situ attenuated total reflection infrared spectroscopy (ATR‐IR) results verified that the localized electric field enhances the adsorption of *COOH, thus favoring the production of CO during CO2RR. The Ag/Sn catalyst exhibits an approximately 100 % CO selectivity at a very wide range of potentials (from −0.5 to −1.1 V, versus reversible hydrogen electrode), and with a remarkably high energy efficiency (EE) of 76.1 %. Tin heteroatoms on a silver catalyst generate very strong and atomically localized electric fields, as disclosed by differential phase contrast‐scanning transmission electron microscopy (DPC‐STEM). This results in a 100 % selectivity for CO at a wide range of potentials (−0.5 V to −1.1 V vs. RHE).
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