Dynamic Nuclear Polarization Using 3D Aromatic Boron Cluster Radicals.
Dynamic Nuclear Polarization Using 3D Aromatic Boron Cluster Radicals.
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用三维芳香族硼原子团簇自由基动态核极化。
DOI：
10.1021/acs.jpclett.0c03216
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发表时间：
2021-01-14
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Hilty C
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kim Y;Kubena R;Axtell J;Samouei H;Pham P;Stauber JM;Spokoyny AM;Hilty C
一组两个十二硼酸根[B12（OR）12]1−自由基簇阴离子含有一层致密的氟化端基，通过溶解动态核极化（D-DNP）技术提供核自旋超极化。我们发现，这些集群可以增强19 F核磁共振（NMR）信号。重要的是，考虑到十二硼酸酯基自由基中固有的自由基离域，这些物质与反应性化合物如刘易斯酸相容，在9.4 T的液态NMR实验中为B（C6 F5）3提供~ 1000 - 2000倍的信号增强。这一观察结果表明，3D芳族自由基可以通过显示出上级化学相容性而提供优于目前用于DNP的常规自由基物质例如2，2，6，6-四甲基-1-哌啶基氧基（克里思）的优点。使用[B12（OR）12]1−簇自由基超活化反应性化合物的能力开辟了通过D-DNP NMR光谱进行反应监测的新应用，包括观察复杂反应混合物中的催化活性物质。
A set of two dodecaborate [B12(OR)12]1− radical cluster anions containing a dense layer of fluorinated end-groups provide nuclear spin hyperpolarization via the dissolution dynamic nuclear polarization (D-DNP) technique. We show that these clusters can enhance 19F nuclear magnetic resonance (NMR) signals. Importantly, given the inherent radical delocalization in dodecaborate-based radicals, these species are compatible with reactive compounds such as Lewis acids, providing ~ 1000 – 2000 times of signal enhancement for B(C6F5)3 in liquid state NMR experiments at 9.4 T. This observation suggests that 3D aromatic radicals can provide advantages over the conventional radical species that are currently used for DNP, such as 2,2,6,6-tetramethyl-1-piperidinyloxy (TEMPO) by showing superior chemical compatibility. The ability to hyperpolarize reactive compounds using [B12(OR)12]1− cluster radicals opens up new applications of reaction monitoring by D-DNP NMR spectroscopy, including the observation of catalytically active species in complex reaction mixtures.
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