Construction of a hybrid biocatalyst containing a covalently-linked terpyridine metal complex within a cavity of aponitrobindin.
Construction of a hybrid biocatalyst containing a covalently-linked terpyridine metal complex within a cavity of aponitrobindin.
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构建在脱硝结合素空腔内含有共价连接的三联吡啶金属配合物的杂化生物催化剂
DOI：
10.1016/j.jinorgbio.2015.12.026
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发表时间：
2016
影响因子：
3.9
通讯作者：
Hayashi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Himiyama;Spaniol;Hayashi
构建了一种在刚性β-Barrel蛋白硝基结合蛋白(NB)中含有金属三联吡啶(TPy)的杂化生物催化剂。将一个带有马来酰亚胺基团的TPy配体N-[2-([2，2′：6′，2′′-terpyridin]-4′-yloxy)ethyl]maleimide(1)与Cys96共价键合在NB-1的空腔内，合成了一个共轭的Nb-1。UV-Vis光谱和电喷雾飞行时间质谱仪测量证实了Nb-1中的TPy配体与Cu2+、Zn2+、Co2+离子的结合。发现Cu2+结合的Nb-1催化氮杂查尔酮和环戊二烯之间的Diels-Alder反应，产率为22%，高于没有Nb基质的Cu2+-tpy络合物。结果表明，NB支架中靠近铜活性中心的疏水空腔支持了亲双烯和双烯的结合，从而促进了反应。
A hybrid biocatalyst containing a metal terpyridine (tpy) complex within a rigid β-barrel protein nitrobindin (NB) is constructed. A tpy ligand with a maleimide group,N-[2-([2,2′:6′,2′′-terpyridin]-4′-yloxy)ethyl]maleimide (1), was covalently linked to Cys96 inside the cavity of NB to prepare a conjugate NB–1. Binding of Cu2 +, Zn2 +, or Co2 +ion to the tpy ligand in NB–1was confirmed by UV–vis spectroscopy and ESI–TOF MS measurements. Cu2 +-bound NB–1is found to catalyze a Diels–Alder reaction between azachalcone and cyclopentadiene in 22% yield, which is higher than that of the Cu2 +–tpy complex without the NB matrix. The results suggest that the hydrophobic cavity close to the copper active site within the NB scaffold supports the binding of the two substrates, dienophile and diene, to promote the reaction.
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