Amides Do Not Always Work: Observation of Guest Binding in an Amide-Functionalized Porous Metal-Organic Framework.
Amides Do Not Always Work: Observation of Guest Binding in an Amide-Functionalized Porous Metal-Organic Framework.
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DOI：
10.1021/jacs.6b08059
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发表时间：
2016-11-16
影响因子：
15
通讯作者：
Schröder M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Benson O;da Silva I;Argent SP;Cabot R;Savage M;Godfrey HG;Yan Y;Parker SF;Manuel P;Lennox MJ;Mitra T;Easun TL;Lewis W;Blake AJ;Besley E;Yang S;Schröder M
酰胺官能化金属有机骨架（MOF）材料MFM-136在20 bar和298 K下显示出12.6 mmol g-1的高CO2吸收。MFM-136是第一个没有开放金属位点的酰基酰胺嘧啶基单羧酸酯MOF的例子，因此，提供了一个独特的平台来研究客体结合，特别是游离酰胺的作用。中子衍射表明，令人惊讶的是，有没有直接的吸附的CO2/CH 4分子之间的结合和挂在孔中的酰胺基团。这一观察结果已被非弹性中子能谱学明确证实。这表明，官能团的引入单独可能不一定会诱导特定的客体-主体结合在多孔材料中，但它是孔径，几何形状和官能团的组合，导致增强的气体吸附性能。
An amide-functionalized metal organic framework (MOF) material, MFM-136, shows a high CO2 uptake of 12.6 mmol g–1 at 20 bar and 298 K. MFM-136 is the first example of an acylamide pyrimidyl isophthalate MOF without open metal sites and, thus, provides a unique platform to study guest binding, particularly the role of free amides. Neutron diffraction reveals that, surprisingly, there is no direct binding between the adsorbed CO2/CH4 molecules and the pendant amide group in the pore. This observation has been confirmed unambiguously by inelastic neutron spectroscopy. This suggests that introduction of functional groups solely may not necessarily induce specific guest–host binding in porous materials, but it is a combination of pore size, geometry, and functional group that leads to enhanced gas adsorption properties.
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