Transition-Metal-Complex Cationic Dyes Photosensitive to Two Types of 2D Layered Silver Bromides with Visible-Light-Driven Photocatalytic Properties.
Transition-Metal-Complex Cationic Dyes Photosensitive to Two Types of 2D Layered Silver Bromides with Visible-Light-Driven Photocatalytic Properties.
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过渡金属络合物阳离子染料对两种类型的二维层状溴化银具有光敏性，具有可见光驱动的光催化性能。
DOI：
10.1021/acs.inorgchem.6b01770
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发表时间：
2016-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Xin Xu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cheng-Yang Yue;Xiao-Wu Lei;Yong-Fang Han;Xin-Xiu Lu;Ya-Wei Tian;Jing Xu;Xiao-Fan Liu;Xin Xu
以混合过渡金属（TM）络合物、碱金属阳离子或卤素阴离子作为结构导向剂，制备了两种二维（2D）层状无机-有机杂化溴化银，其结构表征为K[TM(2,2-bipy)3]2Ag6Br11（TM = Ni（1），Co（2），Zn（3），Fe（4））和[TM(2,2-bipy)3]2Ag13Br17（TM = Ni (5)、Co (6)、Zn (7)、Fe (8)）。化合物 1-4 具有由基于 AgBr4 四面体单元的 [Ag3Br7] 二级结构单元组成的二维微孔阴离子 [Ag6Br11]5- 层，化合物 5-8 包含由一维复合物 [Ag8Br12] 和 [Ag5Br8] 链构建的二维 [Ag13Br16]3- 层。 TM络合物染料的光敏化导致标题化合物具有窄半导体行为，带隙可调至1.73-2.71 eV，从而在可见光照射下对有机污染物具有优异且稳定的光催化降解活性。基于自由基捕获实验和电子能带结构计算的光催化机理研究表明，TM络合阳离子由于其优异的光生载流子分离能力，在光催化活性和光化学稳定性中发挥着重要作用。该技术提供了一种新型可见光驱动光催化剂，并有助于将二维层状材料和半导体光催化特性集成到一种混合d10 TM 卤化物中。
With mixed transition-metal (TM) complex, alkali-metal cations, or halogen anions as structure-directing agents, two types of two-dimensional (2D) layered inorganic-organic hybrid silver bromides were prepared and structurally characterized as K[TM(2,2-bipy)3]2Ag6Br11 (TM = Ni (1), Co (2), Zn (3), Fe (4)) and [TM(2,2-bipy)3]2Ag13Br17 (TM = Ni (5), Co (6), Zn (7), Fe (8)). Compounds 1-4 feature 2D microporous anionic [Ag6Br11]5- layers composed of [Ag3Br7] secondary building units based on AgBr4 tetrahedral units, and compounds 5-8 contain 2D [Ag13Br16]3- layers built from the one-dimensional complex [Ag8Br12] and [Ag5Br8] chains. The photosensitization of TM complex dyes led to the narrow semiconducting behaviors with tunable band gaps of 1.73-2.71 eV for the title compounds, which result in excellent and stable photocatalytic degradation activities over organic pollutants under visible-light irradiation. The studies of photocatalytic mechanism based on radical-trapping experiments and electronic band structural calculation show that the TM complex cations play important roles in the photocatalytical activities and photochemical stabilities due to their excellent separating abilities for photogenerated carriers. This technique affords one new type of visible-light-driven photocatalyst and facilitates the integration of 2D layered materials and semiconducting photocatalytic properties into one hybrid d10 TM halogenide.
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