A Decaheme Cytochrome as a Molecular Electron Conduit in Dye-Sensitized Photoanodes.
A Decaheme Cytochrome as a Molecular Electron Conduit in Dye-Sensitized Photoanodes.
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DOI：
10.1002/adfm.201404541
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发表时间：
2015-04
影响因子：
19
通讯作者：
Jeuken, Lars J. C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hwang, Ee Taek;Sheikh, Khizar;Orchard, Katherine L.;Hojo, Daisuke;Radu, Valentin;Lee, Chong-Yong;Ainsworth, Emma;Lockwood, Colin;Gross, Manuela A.;Adschiri, Tadafumi;Reisner, Erwin;Butt, Julea N.;Jeuken, Lars J. C.
在自然界中，通过有效的电荷分离使捕光反应中心中的电荷复合最小化。在这里，其目的是通过将染料敏化的TiO 2纳米晶体与来自希瓦氏菌MR-1的十血红素蛋白质MtrC偶联来模拟这一点，其中MtrC的10个血红素在TiO 2和下面的电极之间形成了一条1.77 nm长的分子线。该系统通过在超平的金电极上形成密集的MtrC膜来组装，然后吸附用膦酸化联吡啶Ru（II）染料（RuP）改性的约7 nm的TiO 2纳米晶体。逐步建设的MTRC/TiO 2系统监测（光）电化学，石英晶体微天平与耗散（QCM-D），和原子力显微镜（AFM）。光电流是依赖于的MTRC的氧化还原状态，确认电子从二氧化钛纳米晶体转移到表面通过MTRC导管。换句话说，在这些TiO 2/MtrC混合光电二极管中，MtrC在将其转移到电极之前捕获来自TiO 2的导带电子，从而创建光电化学系统，其中氧化还原蛋白质用于模拟生物光系统中发现的有效电荷分离。
In nature, charge recombination in light-harvesting reaction centers is minimized by efficient charge separation. Here, it is aimed to mimic this by coupling dye-sensitized TiO2 nanocrystals to a decaheme protein, MtrC from Shewanella oneidensis MR-1, where the 10 hemes of MtrC form a ≈7-nm-long molecular wire between the TiO2 and the underlying electrode. The system is assembled by forming a densely packed MtrC film on an ultra-flat gold electrode, followed by the adsorption of approximately 7 nm TiO2 nanocrystals that are modified with a phosphonated bipyridine Ru(II) dye (RuP). The step-by-step construction of the MtrC/TiO2 system is monitored with (photo)electrochemistry, quartz-crystal microbalance with dissipation (QCM-D), and atomic force microscopy (AFM). Photocurrents are dependent on the redox state of the MtrC, confirming that electrons are transferred from the TiO2 nanocrystals to the surface via the MtrC conduit. In other words, in these TiO2/MtrC hybrid photodiodes, MtrC traps the conduction-band electrons from TiO2 before transferring them to the electrode, creating a photobioelectrochemical system in which a redox protein is used to mimic the efficient charge separation found in biological photosystems.
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