Ultrafast water dynamics at the interface of the polymerase-DNA binding complex.
Ultrafast water dynamics at the interface of the polymerase-DNA binding complex.
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DOI：
10.1021/bi500810a
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发表时间：
2014-08-26
期刊：
影响因子：
2.9
通讯作者：
Zhong, Dongping
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yang, Yi;Qin, Yangzhong;Ding, Qing;Bakhtina, Marina;Wang, Lijuan;Tsai, Ming-Daw;Zhong, Dongping
DNA聚合酶在复制过程中在DNA上滑动，并且界面必须是移动的以进行各种构象变化。润滑剂界面水的作用尚不清楚。本文以色氨酸为光学探针，系统地研究了紧结合聚合酶（pol β）二元复合物和三元复合物的界面水动力学和活性位点水动力学。使用飞秒光谱，我们观察到，在DNA识别的表面水合水显着限制，并成为结合水在界面处，但动力学仍然是超快的，并发生在皮秒的时间尺度。这些界面水分子在异质结合纳米空间中不被捕获而是移动的。结合我们的研究结果与我们以前观察到的超快水运动在一个松散的结合聚合酶（DPO 4）的接口，我们得出的结论是，结合界面是动态的，在各种结合裂缝，通道和洞穴的水分子是移动的，甚至流体具有不同水平的流动性松散或紧密结合聚合酶。这样的动态界面应该对所有DNA聚合酶复合物通用，以确保DNA合成的生物学功能。
DNA polymerases slide on DNA during replication, and the interface must be mobile for various conformational changes. The role of lubricant interfacial water is not understood. In this report, we systematically characterize the water dynamics at the interface and in the active site of a tight binding polymerase (pol β) in its binary complex and ternary state using tryptophan as a local optical probe. Using femtosecond spectroscopy, we observed that upon DNA recognition the surface hydration water is significantly confined and becomes bound water at the interface, but the dynamics are still ultrafast and occur on the picosecond time scale. These interfacial water molecules are not trapped but are mobile in the heterogeneous binding nanospace. Combining our findings with our previous observation of ultrafast water motions at the interface of a loose binding polymerase (Dpo4), we conclude that the binding interface is dynamic and the water molecules in various binding clefts, channels, and caves are mobile and even fluid with different levels of mobility for loose or tight binding polymerases. Such a dynamic interface should be general to all DNA polymerase complexes to ensure the biological function of DNA synthesis.
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