Quantum Confined High-Entropy Lanthanide Oxysulfide Colloidal Nanocrystals.
Quantum Confined High-Entropy Lanthanide Oxysulfide Colloidal Nanocrystals.
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DOI：
10.1021/acs.nanolett.2c01596
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发表时间：
2022-10-26
期刊：
影响因子：
10.8
通讯作者：
Lewis, David J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ward-O'Brien, Brendan;McNaughter, Paul D.;Cai, Rongsheng;Chattopadhyay, Amrita;Flitcroft, Joseph M.;Smith, Charles T.;Binks, David J.;Skelton, Jonathan M.;Haigh, Sarah J.;Lewis, David J.
我们已经合成了量子限制的高熵（HE）纳米粒子的第一个报告的例子，使用镧系元素硫氧化物，Ln2SO2，系统作为主相的Pr，Nd，Gd，Dy和Er的等摩尔混合物。通过在溶液中同时加热镧系元素二硫代氨基甲酸盐前体的混合物来实现均匀的HE相。这通过粉末X射线衍射和高分辨率扫描透射电子显微镜证实，能量色散X射线光谱图证实了镧系元素在整个颗粒中的均匀分布。相对于我们先前报道的具有相同组成的本体样品，纳米颗粒分散体在吸收和光致发光光谱中显示出显著的蓝移，与本体中在500 nm处的吸收边缘和在450 nm处的λ max相比，吸收边缘在330 nm处，λ max在410 nm处，这指示量子限制。我们支持这一假设与实验和理论分析的带隙能量作为应变和表面效应（配体结合）的函数，以及计算的激子玻尔半径的端员化合物。
We have synthesized the first reported example of quantum confined high-entropy (HE) nanoparticles, using the lanthanide oxysulfide, Ln2SO2, system as the host phase for an equimolar mixture of Pr, Nd, Gd, Dy, and Er. A uniform HE phase was achieved via the simultaneous thermolysis of a mixture of lanthanide dithiocarbamate precursors in solution. This was confirmed by powder X-ray diffraction and high-resolution scanning transmission electron microscopy, with energy dispersive X-ray spectroscopic mapping confirming the uniform distribution of the lanthanides throughout the particles. The nanoparticle dispersion displayed a significant blue shift in the absorption and photoluminescence spectra relative to our previously reported bulk sample with the same composition, with an absorption edge at 330 nm and a λmax at 410 nm compared to the absorption edge at 500 nm and a λmax at 450 nm in the bulk, which is indicative of quantum confinement. We support this postulate with experimental and theoretical analysis of the bandgap energy as a function of strain and surface effects (ligand binding) as well as calculation of the exciton Bohr radiii of the end member compounds.
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