Electron hopping through proteins.
Electron hopping through proteins.
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DOI：
10.1016/j.ccr.2012.03.032
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发表时间：
2012-11-01
影响因子：
20.6
通讯作者：
Gray HB
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Warren JJ;Ener ME;Vlček A Jr;Winkler JR;Gray HB
生物氧化还原机器需要有效地转移电子和空穴才能发挥作用。涉及多个隧道步骤的反应被称为“跳跃”，通常促进蛋白质内部和之间的电荷分离，这对能量存储和转换是必不可少的。在这里，我们展示了半经典电子转移理论如何扩展到包括跳跃反应：计算的两步反应速率常数与驱动力的关系的图形表示(称为跳跃图)被用来解释Re标记的天青素突变体中的流动以及两种结构特征的氧化还原酶DNA光解酶和MAUG中的流动。利用跳跃图谱对核糖核苷酸还原酶中35？自由基的繁殖进行分析表明，自由基途径上的所有酪氨酸和色氨酸都可能参与功能。我们建议跳跃地图可以促进人工光合作用系统的设计和建造，用于生产燃料和其他化学品。
Biological redox machines require efficient transfer of electrons and holes for function. Reactions involving multiple tunneling steps, termed “hopping,” often promote charge separation within and between proteins that is essential for energy storage and conversion. Here we show how semiclassical electron transfer theory can be extended to include hopping reactions: graphical representations (called hopping maps) of the dependence of calculated two-step reaction rate constants on driving force are employed to account for flow in a rhenium-labeled azurin mutant as well as in two structurally characterized redox enzymes, DNA photolyase and MauG. Analysis of the 35 Å radical propagation in ribonucleotide reductases using hopping maps shows that all tyrosines and tryptophans on the radical pathway likely are involved in function. We suggest that hopping maps can facilitate the design and construction of artificial photosynthetic systems for the production of fuels and other chemicals.
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