Multipolar Raman Scattering vs Interfacial Nanochemistry: Case of 4-Mercaptopyridine on Gold.
Multipolar Raman Scattering vs Interfacial Nanochemistry: Case of 4-Mercaptopyridine on Gold.
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DOI：
10.1021/jacs.2c10132
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发表时间：
2022-11-16
影响因子：
15
通讯作者：
El-Khoury, Patrick Z.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Mantilla, Alexander B. C.;Wang, Chih-Feng;Gu, Yi;Schultz, Zachary D.;El-Khoury, Patrick Z.
在将等离子体增强拉曼光谱的变化与化学转化联系起来时，需要谨慎。通过对4-巯基吡啶（MPY）在金上的尖端增强拉曼（TER）散射的详细分析证明了这一点。所使用的衬底由金纳米板组成，其表面是具有非均匀凹槽的金表面，所有表面都涂有一层MPY。基底上最亮的光谱表现出只能通过考虑定向MPY分子的广义极化率来恢复的特征。我们观察到的复杂TER光谱并不标志着界面化学，而是由局部场梯度驱动的多极TER散射。
Caution needs to be exercised in associating changes in plasmon-enhanced Raman spectra with chemical transformations. This is demonstrated through a detailed analysis of tip-enhanced Raman (TER) scattering from 4-mercaptopyridine (MPY) on gold. The substrate used consists of gold nanoplates atop a gold surface featuring heterogeneous grooves, all coated with a monolayer of MPY. The brightest spectra across the substrate exhibit features that can only be recovered by considering the generalized polarizability of oriented MPY molecules. The complex TER spectra we observe do not mark interfacial chemistry, but rather, multipolar TER scattering driven by local field gradients.
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