Solvent Effects on a Derivative of 1,3,4-oxadiazole Tautomerization Reaction in Water: A Reaction Density Functional Theory Study
Solvent Effects on a Derivative of 1,3,4-oxadiazole Tautomerization Reaction in Water: A Reaction Density Functional Theory Study
复制标题
溶剂对水中 1,3,4-恶二唑互变异构反应衍生物的影响：反应密度泛函理论研究
DOI：
10.1016/j.ces.2019.115380
复制
发表时间：
2020-02
影响因子：
4.7
通讯作者：
Xiaohua Lu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Weiqiang Tang;Hongping Yu;Cheng Cai;Teng Zhao;Changjie Lu;Shuangliang Zhao;Xiaohua Lu
本文利用多尺度反应密度泛函理论（RxDFT）研究了1，3，4-恶二唑衍生物的简单和水辅助互变异构反应。研究了四种不同互变异构体之间的完整反应方案和反应途径，并计算了在无水和有1-3个水分子存在下四种相应互变异构反应的自由能分布。结果表明，液态水的存在大大降低了互变异构反应的自由能垒，但对反应自由能的影响可忽略不计。溶剂效应主要归因于水分子的辅助，然后归因于溶剂化自由能的差异。与从头算QM/MM方法相比，RxDFT方法具有较高的精度和较低的计算成本，在研究溶剂对溶液中化学反应的影响方面具有很大的潜力。
In this work, we investigate the simple and water assisted tautomerization reaction in a derivative of 1,3,4-oxadiazole by means of the proposed multiscale reaction density functional theory (RxDFT). The complete scheme and reaction pathways among four different tautomers are investigated, and the free energy profiles of four corresponding tautomerization reactions in the absence and presence of 1–3 water molecules are calculated. The results show that the presence of liquid water considerably reduces the free energy barriers of the tautomerization reactions, but imposes negligible impact on the reaction free energies. The solvent effects are ascribed primarily to the assistance of water molecules, and then to the difference in solvation free energy. The satisfactory accuracy and low computational cost of RxDFT highlight its great potential for studying solvent effect on chemical reactions in solution compared withab initioor QM/MM method.
登录
查看更多内容
DOI：
10.1021/acs.jpcc.8b05383
发表时间：
2018-08
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
--
作者：
Weiqiang Tang;Cheng Cai;Shuangliang Zhao;Honglai Liu
通讯作者：
Weiqiang Tang;Cheng Cai;Shuangliang Zhao;Honglai Liu
DOI：
10.1063/1.3589142
发表时间：
2011-05
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
Shuangliang Zhao;R. Ramírez;R. Vuilleumier;D. Borgis
通讯作者：
Shuangliang Zhao;R. Ramírez;R. Vuilleumier;D. Borgis
影响因子：
15
作者：
B. Siwick;H. Bakker
通讯作者：
B. Siwick;H. Bakker
影响因子：
3.3
作者：
Ghosh, Deborin;Batuta, Shaikh;Mandal, Debabrata
通讯作者：
Mandal, Debabrata
DOI：
--
发表时间：
2015-04
期刊：
Research and Reviews: Journal of Chemistry
影响因子：
--
作者：
R. Sharma;N. Kumar;R. Yaday
通讯作者：
R. Sharma;N. Kumar;R. Yaday