Importance of Methane Chemical Potential for Its Conversion to Methanol on Cu‐Exchanged Mordenite

Importance of Methane Chemical Potential for Its Conversion to Methanol on Cu‐Exchanged Mordenite
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甲烷化学势对于 Cuâ 交换丝光沸石上转化为甲醇的重要性

DOI:
10.1002/chem.202000772
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发表时间:
2020
期刊:
Chemistry (Weinheim an Der Bergstrasse, Germany)
影响因子:
--
通讯作者:
J. A. Lercher
J. A. Lercher
中科院分区:
--
文献类型:
--
作者:
J. Zheng;I. Lee;E. Khramenkova;M. Wang;B. Peng;O. Gutierrez;J. L. Fulton;D. Camaioni;R. Khare;A. Jentys;G. Haller;E. Pidko;M. Sanchez-Sanchez;J. A. Lercher

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在沸石丝光沸石中交换的铜-氧簇在低温下甲烷至甲醇的化学计量转化中是活性的。在这里,我们显示了在仅含有[Cu 3(μ-O)3]2+活性位点的莫尔上,每Cu的前所未有的甲醇产率为0.6,选择性为90- 95%。DFT计算、光谱表征和动力学分析表明,增加甲烷的化学势使得能够利用三铜氧簇结构中三个可用的两个μ氧桥氧。甲醇和甲氧基平行稳定,导致甲醇在水存在下解吸。
Copper‐oxo clusters exchanged in zeolite mordenite are active in the stoichiometric conversion of methane to methanol at low temperatures. Here, we show an unprecedented methanol yield per Cu of 0.6, with a 90–95 % selectivity, on a MOR solely containing [Cu3(μ‐O)3]2+active sites. DFT calculations, spectroscopic characterization and kinetic analysis show that increasing the chemical potential of methane enables the utilization of two μ‐oxo bridge oxygen out of the three available in the tricopper‐oxo cluster structure. Methanol and methoxy groups are stabilized in parallel, leading to methanol desorption in the presence of water.
纳米级和微米级 HZSM-5 沸石上甲醇制烃 (MTH) 过程的原位固态核磁共振观察
DOI: --
发表时间: 2002
期刊:
影响因子: --
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DOI: --
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期刊:
影响因子: --
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