Oxidative Addition of Dihydrogen to Divanadium in Solid Ne: Multiple‐Bonded Triplet HVVH and Singlet V2(μ‐H)2
Oxidative Addition of Dihydrogen to Divanadium in Solid Ne: Multiple‐Bonded Triplet HVVH and Singlet V2(μ‐H)2
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固体 Ne 中二氢与二钒的氧化加成：多重键合三线态 HVVH 和单线态 V2(μâH)2
DOI：
10.1002/ange.202004241
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
H.-J. Himmel
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
O. Hübner;H.-J. Himmel
具有高金属-金属键序的早期过渡金属双核化合物因其有趣的成键情况而引起人们的基本兴趣，并由于它们在催化过程中的潜在参与而具有实用价值。在本工作中，通过V2和H_2的反应在固体Ne中生成了VH的两个异构体，并用红外光谱进行了检测：一个是线形的VVH分子(3Σg−基态)，它是V2(3Σg−基态)与H_2之间自旋允许反应的产物；另一个是低能量的折叠的V_2(μ-H)_2异构体(1A1基态)，具有两个桥氢原子。这两种异构体都以金属-金属键为特征，具有较高的键级；轨道占据指向四键。在紫外光照射下，线性超高压向折叠的V2(μ-H)2转变，而在可见光照射下，则引发相反的反应。
Dinuclear compounds of early transition metals with a high metal–metal bond order are of fundamental interest due to their intriguing bonding situation and of practical interest because of their potential involvement in catalytic processes. In this work, two isomers of V2H2have been generated in solid Ne by the reaction between V2and H2and detected by infrared spectroscopy: the linear HVVH molecule (3Σg−ground state), which is the product of the spin‐allowed reaction between V2(3Σg−ground state) and H2, and a lower‐energy, folded V2(μ‐H)2isomer (1A1ground state) with two bridging hydrogen atoms. Both isomers are characterized by metal–metal bonding with a high bond order; the orbital occupations point to quadruple bonding. Irradiation with ultraviolet light induces the transformation of linear HVVH to folded V2(μ‐H)2, whereas irradiation with visible light initiates the reverse reaction.
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