Is gold actor or spectator in the reaction of small AunPdm+ clusters with O2?
Is gold actor or spectator in the reaction of small AunPdm+ clusters with O2?
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小型 AunPdm 星团与 O2 的反应中，黄金演员还是观众？
DOI：
10.1140/epjd/e2012-30623-1
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发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
T. M. Bernhardt
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
S. M. Lang;A. Frank;I. Fleischer;T. M. Bernhardt
在多重碰撞条件下的离子阱实验中研究了游离二元金钯团簇（AuPd\hbox{}+2、Au2Pd+、Au2Pd\hbox{}+2 和 Au2Pd\hbox{}+3）对分子氧的反应性，并与裸 Au\hbox{}+n 和 Pd\hbox{}+m (n,m= 2 − 5) 团簇的反应性进行了比较。反应动力学测量表明，反应速率主要由簇中钯原子的数量决定，并且仅受额外金原子的微弱影响。对于观察到的反应产物分布也是如此。最有趣的是，反应性最强的簇离子 Pd\hbox{}+3、Au2Pd\hbox{}+3 和 Pd\hbox{}+5 表现出强烈偏好形成四氧化物产物 AunPdmO\hbox{}+4。此外，采用温度依赖性质谱法，为所有研究的含钯簇鉴定了由几个弱结合氧分子组成的第二种吸附物质，然而，该簇仅在低温下形成。所有这些观察结果表明，金原子在二元团簇的反应中很大程度上扮演着旁观者的角色。然而，通过统计速率理论对相对 O2 结合能的粗略估计表明，尽管反应速率保持恒定，但向 Pd\hbox{}+n 簇中添加金会降低 O2-簇相互作用强度。二元簇中的这种效应对于吸附的 O2 分子的潜在激活和解离可能很重要。
The reactivity of free binary gold-palladium clusters (AuPd\hbox{}+2, Au2Pd+, Au2Pd\hbox{}+2, and Au2Pd\hbox{}+3) toward molecular oxygen was investigated in an ion trap experiment under multi-collision conditions and compared to the reactivities of bare Au\hbox{}+n and Pd\hbox{}+m (n,m= 2 − 5) clusters. Reaction kinetics measurements revealed that the reaction rate is mainly determined by the number of palladium atoms in the clusters and only weakly influenced by additional gold atoms. The same holds true for the observed reaction product distributions. Most interestingly, the most reactive cluster ions Pd\hbox{}+3, Au2Pd\hbox{}+3, and Pd\hbox{}+5 exhibit a strong preference to form tetroxide products, AunPdmO\hbox{}+4. In addition, employing temperature dependent mass spectrometry, a second adsorption species consisting of several weakly bound oxygen molecules was identified for all investigated palladium containing clusters which is, however, only formed at cryogenic temperatures. All these observations suggest that the gold atoms largely act upon a spectator role in the reaction of the binary clusters. Nevertheless, a rough estimation of the relative O2binding energies via statistical rate theory indicates that the addition of gold to the Pd\hbox{}+n clusters decreases the O2-cluster interaction strength, although the reaction rate stays constant. This effect in the binary clusters may be of importance to a potential activation and dissociation of the adsorbed O2molecules.
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