Improving SABRE hyperpolarization with highly nonintuitive pulse sequences: Moving beyond avoided crossings to describe dynamics.
Improving SABRE hyperpolarization with highly nonintuitive pulse sequences: Moving beyond avoided crossings to describe dynamics.
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用高度非直观的脉冲序列改善SABRE超极化：超越避免的交叉来描述动态。
DOI：
10.1126/sciadv.abl3708
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发表时间：
2022-03-18
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
Warren WS
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Eriksson SL;Lindale JR;Li X;Warren WS
可逆交换（SABRE）的信号放大使用过渡金属催化剂和对氢产生“超极化”（大自旋磁化），解决了磁共振的灵敏度限制。SABRE及其异核变体X-SABRE是简单、快速和通用的，但迄今为止还没有产生像更成熟的方法那样大的极化水平。我们在这里展示了这些应用的常用理论框架，其重点是避免交叉（也称为水平反交叉或LACs），引导电流SABRE和X-SABRE实验远离最佳解决方案。精确的模拟显示了SABRE/X-SABRE中惊人的丰富和意想不到的动力学，我们用摄动理论和平均哈密顿方法的结合来解释。这幅理论图预测了场值远离lac（瞬时和平均）的简单脉冲序列，使用有效哈密顿量中的不同项来策略性地控制演化并改善极化转移。在这种高度非直观的条件下，大量的信号增强得到了实验验证。新的脉冲序列为SABRE实验提供了更好的极化，并重新构建了我们对动力学的理论理解。
Signal amplification by reversible exchange (SABRE) creates “hyperpolarization” (large spin magnetization) using a transition metal catalyst and parahydrogen, addressing the sensitivity limitations of magnetic resonance. SABRE and its heteronuclear variant X-SABRE are simple, fast, and general, but to date have not produced polarization levels as large as more established methods. We show here that the commonly used theoretical framework for these applications, which focuses on avoided crossings (also called level anticrossings or LACs), steer current SABRE and X-SABRE experiments away from optimal solutions. Accurate simulations show astonishingly rich and unexpected dynamics in SABRE/X-SABRE, which we explain with a combination of perturbation theory and average Hamiltonian approaches. This theoretical picture predicts simple pulse sequences with field values far from LACs (both instantaneously and on average) using different terms in the effective Hamiltonian to strategically control evolution and improve polarization transfer. Substantial signal enhancements under such highly nonintuitive conditions are verified experimentally. New pulse sequences yield improved polarization for SABRE experiments and reframe our theoretical understanding of the dynamics.
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