Tridentate bis(2-pyridylmethyl)amine iron catalyst for electrocatalytic proton reduction
Tridentate bis(2-pyridylmethyl)amine iron catalyst for electrocatalytic proton reduction
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用于电催化质子还原的三齿双(2-吡啶甲基)胺铁催化剂
DOI：
10.1016/j.ica.2019.119394
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发表时间：
2020
影响因子：
2.8
通讯作者：
McNamara, William R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Schiffman, Zachary R.;Margonis, Caroline M.;Moyer, Allison;Ott, Michelle;McNamara, William R.
为了广泛应用，用于催化制氢的成功络合物应该是廉价且易于合成的。为此，最近报道了一系列四齿Fe（III）多吡啶基单酚盐络合物，其是用于将质子还原成氢气的稳定且活性的电催化剂。虽然这些配合物对于氢生成是有活性的，但是在多个合成步骤之后以中等至良好的产率合成配体。在这里，我们报告了一个三齿铁联吡啶胺类似物的氢生成，在一个单一的合成步骤中从市售材料合成。所得复合物是一种活性电催化剂，在−0.95 V vs SHE（−1.57 V vs Fc+/Fc）下工作，TOF = 16 s−1。当与荧光素（发色团）和三乙胺（牺牲电子源）在1：1的乙醇：水混合物中配对时，该复合物也是光催化析氢的预催化剂。
For widespread applicability, successful complexes for catalytic hydrogen generation should be inexpensive and easy to synthesize. To this end, a series of tetradentate Fe(III) polypyridyl monophenolate complexes was recently reported that are stable and active electrocatalysts for reducing protons into hydrogen gas. While these complexes were active for hydrogen generation, the ligands were synthesized in moderate to good yield after multiple synthetic steps. Herein we report a tridentate iron dipyridyl amine analogue for hydrogen generation that is synthesized in a single synthetic step from commercially available materials. The resulting complex is an active electrocatalyst operating at −0.95 V vs SHE (−1.57 V vs Fc+/Fc) with a TOF = 16 s−1. The complex is also a precatalyst for photocatalystic hydrogen evolution when paired with fluorescein (chromophore) and triethylamine (sacrificial electron source) in a 1:1 ethanol:water mixture.
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