Pulsed Electrolysis with a Nickel Molecular Catalyst Improves Selectivity for Carbon Dioxide Reduction.
Pulsed Electrolysis with a Nickel Molecular Catalyst Improves Selectivity for Carbon Dioxide Reduction.
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DOI：
10.1021/jacs.3c04811
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发表时间：
2023-07-19
影响因子：
15
通讯作者：
Cowan, Alexander J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Greenwell, Francesca;Siritanaratkul, Bhavin;Sharma, Preetam K.;Yu, Eileen H.;Cowan, Alexander J.
脉冲电解可以显著改善金属电极上的二氧化碳还原，但短时间（毫秒到秒）电压步骤对分子电催化剂的影响在很大程度上尚未研究。在这项工作中，我们研究了脉冲电解对碳电极上均相电催化剂[Ni(cyclam)]2+的选择性和稳定性的影响。通过调整电势和脉冲持续时间，我们在3小时后显著提高了CO的法拉第效率（85%），是恒电位条件下系统的两倍。活性的提高是由于作为催化剂降解途径一部分的中间体的原位催化剂再生。该研究表明，脉冲电解应用于分子电催化剂以控制活性和提高选择性的可能性更大。
Pulsed electrolysis can significantly improve carbon dioxide reduction on metal electrodes, but the effect of short (millisecond to seconds) voltage steps on molecular electrocatalysts is largely unstudied. In this work, we investigate the effect pulse electrolysis has on the selectivity and stability of the homogeneous electrocatalyst [Ni(cyclam)]2+ at a carbon electrode. By tuning the potential and pulse duration, we achieve a significant improvement in CO Faradaic efficiencies (85%) after 3 h, double that of the system under potentiostatic conditions. The improved activity is due to in situ catalyst regeneration from an intermediate that occurs as part of the catalyst’s degradation pathway. This study demonstrates the wider opportunity to apply pulsed electrolysis to molecular electrocatalysts to control activity and improve selectivity.
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