Solar Water Splitting with a Hydrogenase Integrated in Photoelectrochemical Tandem Cells.
Solar Water Splitting with a Hydrogenase Integrated in Photoelectrochemical Tandem Cells.
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DOI：
10.1002/anie.201805027
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发表时间：
2018-08-13
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Reisner E
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Nam DH;Zhang JZ;Andrei V;Kornienko N;Heidary N;Wagner A;Nakanishi K;Sokol KP;Slater B;Zebger I;Hofmann S;Fontecilla-Camps JC;Park CB;Reisner E
氢化酶（h2ase）是生物和体外（光）催化生产氢气的基准电催化剂。我们报道了通过引入分层反蛋白石（IO） TiO2中间层来定制p型Si光电阴极，以实现H2ase的最佳负载和布线。这种质子还原Si|IO - TiO2|H2ase光电阴极能够与光阳极结合驱动整体水分解。我们在光电化学（PEC）电池中，通过将Si|IO‐TiO2|H2ase连接到修饰的BiVO4光阳极上，在几个小时的照射下，证明了无辅助（无偏置）的水分解。将Si|IO‐TiO2|H2ase连接到光系统II （PSII）光阳极，为工程Z方案提供了概念证明，该方案用互补的非生物硅光电阴极取代非互补的自然光吸收剂光系统I。
Hydrogenases (H2ases) are benchmark electrocatalysts for H2 production, both in biology and (photo)catalysis in vitro. We report the tailoring of a p‐type Si photocathode for optimal loading and wiring of H2ase through the introduction of a hierarchical inverse opal (IO) TiO2 interlayer. This proton‐reducing Si|IO‐TiO2|H2ase photocathode is capable of driving overall water splitting in combination with a photoanode. We demonstrate unassisted (bias‐free) water splitting by wiring Si|IO‐TiO2|H2ase to a modified BiVO4 photoanode in a photoelectrochemical (PEC) cell during several hours of irradiation. Connecting the Si|IO‐TiO2|H2ase to a photosystem II (PSII) photoanode provides proof of concept for an engineered Z‐scheme that replaces the non‐complementary, natural light absorber photosystem I with a complementary abiotic silicon photocathode.
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