Dinuclear Fe(III) Hydroxypropyl-Appended Macrocyclic Complexes as MRI Probes.
Dinuclear Fe(III) Hydroxypropyl-Appended Macrocyclic Complexes as MRI Probes.
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双核 Fe(III) 羟丙基附加大环配合物作为 MRI 探针。
DOI：
10.1021/acs.inorgchem.1c00634
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发表时间：
2021-06-21
影响因子：
4.6
通讯作者：
Morrow, Janet R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Asik, Didar;Abozeid, Samira M.;Turowski, Steven G.;Spernyak, Joseph A.;Morrow, Janet R.
为了开发更有效的铁基磁共振造影剂，合成了4个高自旋Fe(III)大环配合物，其中包括3个双核和1个单核配合物。所有四个配合物都含有1，4，7-三氮杂环酮大环主链，带有两个羟丙基侧基、一个辅助芳基或联苯基团和一个水配体的配位。PH电位滴定支持一个或两个络合物的去质子化，最有可能的是羟丙基在近中性的pH下去质子化。变温17O核磁共振研究表明，在核磁共振时间尺度上，内球水配体与主体水的交换速度很慢。测量了Fe(III)络合物溶液在pH 7.2时的水质子T1弛豫时间，结果表明，在场强从1.4 T到9.4 T的范围内，双核络合物的R1弛豫度是单核络合物的2-3倍。最有效的试剂是通过芳基对位取代连接大环的双核络合物(Fe2(对))，在37°C时，R1值为6.7mM−1S−1，在血清白蛋白存在的情况下，每个铁中心的r1为4.7T或3.3mM−1S−1，在小鼠磁共振研究中显示出增强的血池和肾脏对比度。
Four high spin Fe(III) macrocyclic complexes, including three dinuclear and one mononuclear complex, were prepared towards the development of more effective iron-based MRI contrast agents. All four complexes contain a 1,4,7-triazacyclononane macrocyclic backbone with two hydroxypropyl pendant groups, an ancillary aryl or biphenyl group and a coordination site for a water ligand. The pH potentiometric titrations support one or two deprotonations of the complexes, most likely deprotonation of hydroxypropyl groups at near neutral pH. Variable temperature 17O NMR studies suggest that the inner-sphere water ligand is slow to exchange with bulk water on the NMR time scale. Water proton T1 relaxation times measured for solutions of the Fe(III) complexes at pH 7.2 showed that the dinuclear complexes have a 2–3-fold increase in r1 relaxivity in comparison to the mononuclear complex per molecule at field strengths ranging from 1.4 T to 9.4 T. The most effective agent, a dinuclear complex with macrocycles linked through para-substitution of an aryl group (Fe2(PARA)), has an r1 of 6.7 mM−1s−1 at 37 °C and 4.7 T or 3.3 mM−1s−1 per iron center in the presence of serum albumin and shows enhanced blood pool and kidney contrast in mice MRI studies.
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影响因子：
4.6
作者：
Asik, Didar;Smolinski, Rachel;Morrow, Janet R.
通讯作者：
Morrow, Janet R.
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作者：
Damme, Nikolas M.;Fernandez, Diego P.;Morton, Kathryn A.
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Morton, Kathryn A.
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Dumas, Stephane;Jacques, Vincent;Caravan, Peter
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Baranyai, Zsolt