Chemistry of hydroperoxycarbonyls in secondary organic aerosol
Chemistry of hydroperoxycarbonyls in secondary organic aerosol
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二次有机气溶胶中氢过氧羰基的化学
DOI：
10.1080/02786826.2018.1511046
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发表时间：
2018
影响因子：
5.2
通讯作者：
Ziemann, Paul J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pagonis, Demetrios;Ziemann, Paul J.
通过气相反应形成的高度氧化的多功能化合物（HOM）被认为是在低一氧化氮（NO）环境中形成的二次有机气溶胶（SOA）的重要组成部分。然而，众所周知，HOM在SOA中富含过氧化物且不稳定，并且它们一旦分裂成颗粒后的命运尚不清楚。在这里报告的研究中，我们确定了α-烷氧基氢过氧醛的颗粒相反应和分解产物，作为HOM的方便模型，还量化了环状过氧半缩醛形成的速率和平衡常数，以及颗粒酸度和相对湿度对反应产物的影响。硫酸增加了缩醛形成和随后的过氧化物分解的速率，但当在潮湿空气中使用含水种子颗粒时，该效果被消除，这表明有机/水相分离可以影响强酸催化SOA中这些和其他反应的能力。研究结果将有助于理解和预测有机过氧化物在大气中的命运及其颗粒相反应对SOA组成的影响。Copyright © 2018 American Association for Aerosol Research
Highly oxidized multifunctional compounds (HOMs) formed through gas-phase reactions are thought to account for a significant fraction of the secondary organic aerosol (SOA) formed in low-nitric oxide (NO) environments. HOMs are known to be peroxide-rich and unstable in SOA, however, and their fate once they partition into particles is not well understood. In the study reported here, we identified particle-phase reactions and decomposition products for an α-alkoxy hydroperoxyaldehyde that served as a convenient model for HOMs, and also quantified rate and equilibrium constants for cyclic peroxyhemiacetal formation and the effects of particle acidity and relative humidity on reaction products and timescales for decomposition of peroxide-containing compounds. Sulfuric acid increased the rate of acetal formation and subsequent peroxide decomposition, but the effect was eliminated when aqueous seed particles were used in humid air, indicating that organic/aqueous phase separation can affect the ability of strong acids to catalyze these and other reactions in SOA. The results will be useful for understanding and predicting the atmospheric fate of organic peroxides and the effects of their particle-phase reactions on SOA composition.Copyright © 2018 American Association for Aerosol Research
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通讯作者：
F. McLafferty;S. Rice
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