Highly selective and robust single-atom catalyst Ru(1)/NC for reductive amination of aldehydes/ketones.
Highly selective and robust single-atom catalyst Ru(1)/NC for reductive amination of aldehydes/ketones.
复制标题
用于醛/酮还原胺化的高选择性和稳健的单原子催化剂 Ru-1/NC
DOI：
10.1038/s41467-021-23429-w
复制
发表时间：
2021-06-02
影响因子：
16.6
通讯作者：
Zhang T
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Qi H;Yang J;Liu F;Zhang L;Yang J;Liu X;Li L;Su Y;Liu Y;Hao R;Wang A;Zhang T
由于明确的活性位点结构和最大化的金属原子利用率，单原子催化剂（SAC）已成为多相催化的前沿领域。尽管如此，SAC 的鲁棒性仍然是实际应用中的一个关键问题。在此，我们报道了一种高活性、选择性和鲁棒性的Ru SAC，它是通过乙酰丙酮钌和N/C前体在N2中于900℃下热解，然后在NH3中于800℃下处理而合成的。所得的 Ru1-N3 结构即使在过量的 NH3 中也表现出中等的氢活化能力，这使得在醛/酮还原胺化为伯胺时能够有效调节转亚胺化和氢化活性。因此，与大多数 SAC 和纳米催化剂相比，它表现出优异的胺生产率、无与伦比的抗 CO 和硫性能，以及在恶劣加氢处理条件下出乎意料的高稳定性。这一 SAC 策略将为合理设计高选择性和强大的催化剂以适应其他要求较高的转化开辟一条道路。单原子催化剂（SAC）已成为多相催化的前沿领域，但其稳健性仍然是一个关键问题。在这里，我们探索了一种高活性、选择性和稳健的 Ru1-N3 SAC，用于具有挑战性的反应，即醛/酮的还原胺化，以合成伯胺。
Single-atom catalysts (SACs) have emerged as a frontier in heterogeneous catalysis due to the well-defined active site structure and the maximized metal atom utilization. Nevertheless, the robustness of SACs remains a critical concern for practical applications. Herein, we report a highly active, selective and robust Ru SAC which was synthesized by pyrolysis of ruthenium acetylacetonate and N/C precursors at 900 °C in N2 followed by treatment at 800 °C in NH3. The resultant Ru1-N3 structure exhibits moderate capability for hydrogen activation even in excess NH3, which enables the effective modulation between transimination and hydrogenation activity in the reductive amination of aldehydes/ketones towards primary amines. As a consequence, it shows superior amine productivity, unrivalled resistance against CO and sulfur, and unexpectedly high stability under harsh hydrotreating conditions compared to most SACs and nanocatalysts. This SAC strategy will open an avenue towards the rational design of highly selective and robust catalysts for other demanding transformations. Single-atom catalyst (SAC) has emerged as a frontier in heterogeneous catalysis yet its robustness remains a critical concern. Here, a highly active, selective and robust Ru1-N3 SAC is explored for a challenging reaction, reductive amination of aldehydes/ketones for synthesis of primary amines.
登录
查看更多内容
影响因子：
8.4
作者：
Chandra D;Inoue Y;Sasase M;Kitano M;Bhaumik A;Kamata K;Hosono H;Hara M
通讯作者：
Hara M
原子分散的 Co-吡啶 N-C，可实现出色的氧还原反应
影响因子：
27.8
作者：
Ha, Yuan;Fei, Ben;Wu, Renbing
通讯作者：
Wu, Renbing
影响因子：
8.4
作者：
Jiang, Shi;Ramdani, Wahiba;De Oliveira Vigiera, Karine
通讯作者：
De Oliveira Vigiera, Karine
影响因子：
16.6
作者：
Murugesan, Kathiravan;Beller, Matthias;Jagadeesh, Rajenahally, V
通讯作者：
Jagadeesh, Rajenahally, V
影响因子：
37.8
作者：
Hahn, G.;Kunnas, P.;Kempe, R.
通讯作者：
Kempe, R.