The production of valuable biopolymer precursors from fructose
The production of valuable biopolymer precursors from fructose
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从果糖生产有价值的生物聚合物前体
DOI：
10.1039/d0gc02315a
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
9.8
通讯作者：
Sun, Yujie
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Liu, Xuan;Leong, Daniel Chee;Sun, Yujie
对绿色化工产品日益增长的需求要求在化石材料之外探索可持续和可再生的碳资源，这些资源的利用不可避免地会导致环境问题。因此，生物质的有价化越来越引起人们的关注，因为生物质是可获得最广泛和最可持续的碳源。在现有的生物质衍生平台化学品中，5-羟甲基呋喃甲醛(HMF)一直被认为是生产众多附加值产品的有吸引力的候选者。然而，果糖脱水过程中HMF的稳定性差，分离纯化困难，严重制约了其规模化应用。在这里，我们报道了一种直接从果糖中直接生产2，5-呋喃二酸(FDCA)和2，5-二(羟甲基)呋喃(BHMF)的两步工艺，绕过了分离HMF。FDCA和BHMF比HMF更容易从反应混合物中分离和提纯，在从聚酯到聚酰胺的许多工业重要聚合物的合成中，它们都可以取代石油基对应物。在微波辐射下优化果糖脱水，采用两相策略获得了高得率(83%)的HMF。随后产生的微波反应混合物的电催化转化允许我们通过容易地调节电化学参数来进行氧化或还原，以分别生成FDCA或BHMF。在流动电解槽中集成微波辐射和电催化，可以直接将容易获得的果糖转化为高价值的FDCA和BHMF，而不需要昂贵且具有挑战性的HMF分离步骤，这表明这是一种经济上有吸引力的碳水化合物升级方法。
The increasing demand for green chemical products calls for the exploration of sustainable and renewable carbon resources beyond fossil-based materials, whose utilization inevitably results in environmental concerns. As such, biomass valorisation has attracted increasing attention because biomass is the most widely available and sustainable carbon source. Among the available biomass-derived platform chemicals, 5-hydroxymethylfurfural (HMF) has long been regarded as an attractive candidate for the production of numerous value-added products. Nevertheless, the poor stability, and difficult separation and purification of HMF from fructose dehydration significantly inhibit its large-scale application. Herein, we report a two-step process for the direct production of two biopolymer precursors, 2,5-furandicarboxylic acid (FDCA) and 2,5-bis(hydroxymethyl)furan (BHMF), from fructose, bypassing the isolation of HMF. FDCA and BHMF are much easier to separate and purify from the reaction mixture than HMF, and they both can replace petroleum-based counterparts in the syntheses of many industrially important polymers, ranging from polyesters to polyamides. Optimized fructose dehydration under microwave irradiation achieved a high HMF yield (83%) using a biphasic strategy. The subsequent electrocatalytic conversion of the resulting microwave reaction mixture allowed us to carry out either oxidation or reduction via readily tuning the electrochemical parameters to yield FDCA or BHMF, respectively. The integration of microwave irradiation and electrocatalysis in a flow electrolyzer enabled the direct conversion of readily available fructose to highly valuable FDCA and BHMF without the expensive and challenging step of HMF isolation, suggesting an economically attractive approach for upgrading carbohydrates.
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