Macrocyclization of the ATCUN motif controls metal binding and catalysis.
Macrocyclization of the ATCUN motif controls metal binding and catalysis.
复制标题
ATCUN 基序的大环化控制金属结合和催化。
DOI：
10.1021/ic302820z
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发表时间：
2013
影响因子：
4.6
通讯作者：
Kritzer,JoshuaA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Neupane,KoshP;Aldous,AmandaR;Kritzer,JoshuaA
我们报告的设计，合成和表征的大环类似物的氨基末端铜和镍结合（ATCUN）的主题。这些大环改变了金属结合的pH过渡，不像线性ATCUN图案，最佳的环肽1结合Cu（II）选择性超过Ni（II）在生理pH值。紫外可见光谱和EPR光谱表明，环肽1可以协调Cu（II）或Ni（II）在一个正方形平面几何形状。金属结合滴定和ESI-MS数据显示1：1的结合化学计量。大环化允许Cu（II）或Ni（II）的配位，如在线性ATCUN基序中，但相对于线性类似物，Cu（II）-1络合物具有增强的DNA切割。Cu（II）-1络合物还能够产生可扩散的羟基自由基，这在ATCUN基序和大多数其他常见的铜（II）螯合剂中是独特的。
We report the design, synthesis, and characterization of macrocyclic analogues of the amino-terminal copper and nickel binding (ATCUN) motif. These macrocycles have altered pH transitions for metal binding, and unlike linear ATCUN motifs, the optimal cyclic peptide1binds Cu(II) selectively over Ni(II) at physiological pH. UV–vis and EPR spectroscopy showed that cyclic peptide1can coordinate Cu(II) or Ni(II) in a square planar geometry. Metal binding titration and ESI-MS data revealed a 1:1 binding stoichiometry. Macrocyclization allows for coordination of Cu(II) or Ni(II) as in linear ATCUN motifs, but with enhanced DNA cleavage by the Cu(II)-1complex relative to linear analogues. The Cu(II)-1complex was also capable of producing diffusible hydroxyl radicals, which is unique among ATCUN motifs and most other common copper(II) chelators.
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