High relaxivity Gd(III)-DNA gold nanostars: investigation of shape effects on proton relaxation.
High relaxivity Gd(III)-DNA gold nanostars: investigation of shape effects on proton relaxation.
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DOI：
10.1021/nn5070953
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发表时间：
2015-03-24
期刊：
影响因子：
17.1
通讯作者：
Meade, Thomas J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Rotz, Matthew W.;Culver, Kayla S. B.;Parigi, Giacomo;MacRenaris, Keith W.;Luchinat, Claudio;Odom, Teri W.;Meade, Thomas J.
关键词：
钆（III）纳米共轭造影剂（CA）在磁共振成像中比小分子造影剂具有明显的优势。除了增加 Gd(III) 有效负载外，还经常观察到质子弛豫效率或弛豫率 (r1) 显着提高。在这项工作中，我们描述了纳米缀合物 CA 的合成和表征，该纳米缀合物通过将 Gd(III) 共价连接到硫醇化 DNA (Gd(III)–DNA)，然后表面缀合到金纳米星 (DNA–Gd@stars) 上。这些结合物表现出显着的 r1 值高达 98 mM−1 s−1。此外，DNA–Gd@stars 在体外表现出高效的 Gd(III) 传递和生物相容性，并在 7 T 成像时产生显着的对比度增强。使用核磁弛豫色散分析，我们将 DNA–Gd@stars 的高性能归因于与球形 CA 等效物 (DNA–Gd@spheres) 相比，第二球弛豫率的贡献增加。重要的是，金纳米星的表面在正曲率、负曲率和中性曲率区域含有 Gd(III)-DNA。我们假设观察到的质子弛豫增强是由于这些区域中 Gd(III)-DNA 产生的独特亲水环境的存在，这使得第二球体水分子与 Gd(III) 离子保持相邻的时间比扩散时间长 10 倍。这些结果表明，颗粒形状和第二球弛豫率是 Gd(III) 纳米共轭 CA 设计中的重要考虑因素。
Gadolinium(III) nanoconjugate contrast agents (CAs) have distinct advantages over their small-molecule counterparts in magnetic resonance imaging. In addition to increased Gd(III) payload, a significant improvement in proton relaxation efficiency, or relaxivity (r1), is often observed. In this work, we describe the synthesis and characterization of a nanoconjugate CA created by covalent attachment of Gd(III) to thiolated DNA (Gd(III)–DNA), followed by surface conjugation onto gold nanostars (DNA–Gd@stars). These conjugates exhibit remarkable r1 with values up to 98 mM−1 s−1. Additionally, DNA–Gd@stars show efficient Gd(III) delivery and biocompatibility in vitro and generate significant contrast enhancement when imaged at 7 T. Using nuclear magnetic relaxation dispersion analysis, we attribute the high performance of the DNA–Gd@stars to an increased contribution of second-sphere relaxivity compared to that of spherical CA equivalents (DNA–Gd@spheres). Importantly, the surface of the gold nanostar contains Gd(III)–DNA in regions of positive, negative, and neutral curvature. We hypothesize that the proton relaxation enhancement observed results from the presence of a unique hydrophilic environment produced by Gd(III)–DNA in these regions, which allows second-sphere water molecules to remain adjacent to Gd(III) ions for up to 10 times longer than diffusion. These results establish that particle shape and second-sphere relaxivity are important considerations in the design of Gd(III) nanoconjugate CAs.
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影响因子：
4.6
作者：
Aime, S;Barge, A;Pubanz, D
通讯作者：
Pubanz, D
DOI：
10.1039/a703065g
发表时间：
1997-10-07
期刊：
JOURNAL OF THE CHEMICAL SOCIETY-DALTON TRANSACTIONS
影响因子：
--
作者：
Aime, S;Batsanov, AS;Williams, JAG
通讯作者：
Williams, JAG
影响因子：
4
作者：
Ferreira, M. F.;Mousavi, B.;Geraldes, C. F. G. C.
通讯作者：
Geraldes, C. F. G. C.
影响因子：
4.4
作者：
Bertini, I;Kowalewski, J;Parigi, G
通讯作者：
Parigi, G
影响因子：
16.6
作者：
Courant, Thomas;Roullin, Valerie Gaelle;Chuburu, Francoise
通讯作者：
Chuburu, Francoise