Accurate Absolute and Relative Core-Level Binding Energies from GW.
Accurate Absolute and Relative Core-Level Binding Energies from GW.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.9b03423
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发表时间：
2020-03-05
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Rinke P
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Golze D;Keller L;Rinke P
本文提出了一种基于格林函数的X射线光电子能谱精确计算方法，克服了常用密度泛函理论方法的不足。GW已成为计算各种材料的价激发态的常用工具。然而，到目前为止，岩心级光谱学在GW中几乎是未知的。我们表明，在G0W0近似下的单激发微扰计算，通常用于价态，不能应用于核心能级，并且遭受到谱权向卫星光谱的极端错误转移。正确的行为可以通过部分自洽的GW格式或通过使用混合泛函和几乎50%的精确交换作为G0W0的起点来恢复。我们还包括了相对论修正，并提供了一个关于65个分子1s激发的基准研究。我们的绝对GW核能级结合能和相对GW核能级结合能分别在0.3和0.2 eV内与实验相符。
We present an accurate approach to compute X-ray photoelectron spectra based on the GW Green’s function method that overcomes the shortcomings of common density functional theory approaches. GW has become a popular tool to compute valence excitations for a wide range of materials. However, core-level spectroscopy is thus far almost uncharted in GW. We show that single-shot perturbation calculations in the G0W0 approximation, which are routinely used for valence states, cannot be applied for core levels and suffer from an extreme, erroneous transfer of spectral weight to the satellite spectrum. The correct behavior can be restored by partial self-consistent GW schemes or by using hybrid functionals with almost 50% of exact exchange as a starting point for G0W0. We also include relativistic corrections and present a benchmark study for 65 molecular 1s excitations. Our absolute and relative GW core-level binding energies agree within 0.3 and 0.2 eV with experiment, respectively.
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